研制了有实用价值的Gd掺杂Pt/CeO2-Al2O3汽油/柴油自热重整催化剂,催化活性高、选择性好,热和抗硫中毒稳定性高。发现该类催化剂在反应条件下存在CeO2 + Al2O3 ? CeAlO3的可逆相转移过程,这对抑制Pt的团聚和CeO2的不可逆烧结、促进水/O2的活化和晶格氧的传输具有独特效果。发现Pt-CeO2间强相互作用的强化导致的强缺电子Pt活性位具有抗硫中毒作用。发现重整反应条件下有机硫转化生成H2S遵循先沉积-再氧化-后还原的反应途径,即有机硫首先以积炭形式沉积在催化剂表面,生成的积炭被催化氧化生产COx和SOx,SOx在催化剂作用下被还原生成H2S。形成了微纤网络结构化微米尺度催化剂的制备技术,并建立了能准确预测其流体流动性能的渗透性能方程。这种独特材料可将大空隙率、小尺度(颗粒)、多孔结构、大表面积、良好导热性以及独特的形状因子等有利于改善反应床层传质/传热和反应器灵活设计的诸多因素一体化。对于强吸热的NH3分解制氢,微纤结构化Ni/CeO2-Al2O3复合床与大颗粒(2 mm)固定床相比,反应温度明显降低,床层体积和重量显著降低,表现出卓越的过程强化效能。
英文主题词Hydrogen production; Platinum catalyst;Sulfur poisoning; Hydrocarbon fuels; Monolithic material