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新型HPWs@MIL-101催化剂的制备、表征及其催化性能
  • ISSN号:1004-1656
  • 期刊名称:《化学研究与应用》
  • 时间:0
  • 分类:O643[理学—物理化学;理学—化学]
  • 作者机构:[1]河南工业大学化学化工学院,河南郑州450001
  • 相关基金:国家自然科学基金项目(20903035)资助;河南工业大学自然科学基础研究重点培育计划项目(2013JCYJ09)资助;河南省省属高校基本科研业务费专项资金联合资助项目(2014YWQQ13)资助
中文摘要:

采用直接合成法将磷钨杂多酸( HPWs)固载到金属-有机骨架材料MIL-101的介孔笼中,制得新型HP-Ws@MIL-101多相催化剂。利用XRD、N2吸附、扫描电镜( SEM)、XPS、UV-Vis DRS、Raman和FT-IR等手段对该催化剂进行了表征,并研究了其在环戊烯选择氧化制备戊二醛反应中的催化性能。结果表明,磷钨杂多酸高度分散在金属-有机骨架MIL-101的介孔笼中,将磷钨杂多酸固载到MIL-101上后,能够很好地保持磷钨杂多酸的Keggin结构和载体MIL-101的晶体骨架结构。 HPWs@MIL-101催化剂的催化性能远高于传统浸渍法制备的催化剂的催化性能,当磷钨杂多酸的负载量为12.5%( w)时,HPWs@MIL-101表现出最优的催化性能,环戊烯转化率高达100%,戊二醛的得率达到78.7%。重复实验表明该催化剂具有较高的稳定性,使用三次后,GA的得率仍然达到74.1%。

英文摘要:

The novel heterogeneous HPWs@MIL-101 catalyst was prepared by the direct synthesis method using chromium (Ⅲ) terephthalate metal organic framework MIL-101 as the support and phosphotungstic acids( HPWs) as the active component. The as-prepared material was systemically characterized by means of XRD, N2 adsorption, SEM, XPS, UV-Vis DRS, Raman, and FT-IR techniques and its catalytic performance was investigated for the selective oxidation of cyclopentene( CPE) to glutaraldehyde( GA) . It was found HPWs were highly dispersed in the mesoporous cages of MIL-101 and the Keggin structure of HPWs and the crystal structure of MIL-101 were both perfectly kept after HPWs incorporation. The CPE conversion and GA selectivty reached 100%and 78. 7%over the 12. 5%( w) HPWs@MIL-101 catalyst,respectively,which were much higher than those over the catalyst prepared by the conditional impregnation method. The reused experiments demonstrated the HPWs@MIL-101 catalyst was very stable and GA selectivity was still 74. 1%after the third reaction cycle.

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期刊信息
  • 《化学研究与应用》
  • 中国科技核心期刊
  • 主管单位:四川省科学技术协会
  • 主办单位:四川省化学化工学会 四川大学
  • 主编:胡常伟
  • 地址:成都市武候区望江路29号四川大学化学学院内
  • 邮编:610064
  • 邮箱:chemra@scu.edu.cn
  • 电话:028-85418495
  • 国际标准刊号:ISSN:1004-1656
  • 国内统一刊号:ISSN:51-1378/O6
  • 邮发代号:62-180
  • 获奖情况:
  • 化学类中文核心期刊,美国化学文摘(CA)收录期刊,中国科学引文数据库来源期刊
  • 国内外数据库收录:
  • 美国化学文摘(网络版),日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),英国英国皇家化学学会文摘,中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:16918