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高效WO3掺杂MCF催化剂的合成及其在环戊烯选择氧化制戊二醛反应中的应用
  • ISSN号:1000-6818
  • 期刊名称:《物理化学学报》
  • 时间:0
  • 分类:O643[理学—物理化学;理学—化学]
  • 作者机构:[1]复旦大学化学系,上海市分子催化与功能材料重点实验室,上海200433, [2]河南工业大学化学与化工学院,郑州450052
  • 相关基金:国家自然科学基金(20973042 20903035); 上海市科委(08DZ2270500); 高等教育博士生研究基金(20090071110011)资助项目~~
中文摘要:

以钨酸钠和正硅酸乙酯为前驱体直接合成高含量WO3掺杂介孔氧化硅泡沫(MCF)催化剂.在773K焙烧后显示出更高的热稳定性.小角X射线散射,N2-物理吸附和透射电子显微镜结果表明钨物种嵌入后,材料仍保持MCF特征的三维织构介孔特征.紫外拉曼和紫外可见漫反射光谱结果表明钨物种主要以孤立的或者低聚态的氧化钨形式存在,所以在氧化钨质量分数(w)低于20%时氧化钨物种能够高度分散在载体上.在环戊烯选择氧化制戊二醛反应中,反应16h后环戊烯的转化率达到100%,戊二醛的产率达到83.5%.催化剂重复利用实验表明催化剂的稳定性较好,没有钨物种的脱落.这种优异的催化性能归结于合适的氧化钨含量和高分散的钨物种.

英文摘要:

We synthesized WO3 doped mesocellular silica foam(WO3-doped MCF) catalysts with a high tungsten oxide content of 20%(w,mass fraction) directly using sodium tungstate and tetraethylorthosilicate as precursors.The catalysts showed high thermal stability after calcination at 773 K.Small-angle X-ray scattering,N2 adsorption,and transmission electron microscopy results indicated that the characteristic three dimensional mesocellular structural features of the MCFs were retained after the incorporation of tungsten oxide species.Ultraviolet-Raman and ultraviolet-visible diffuse reflectance spectroscopy data showed that isolated or lowly condensed oligomeric tungsten oxide species were obtained for the WO3-doped MCF catalysts.These oxide species were stable and highly dispersed in the silica-based MCF matrix with a tungsten oxide content lower than 20%(w).We found that the nature of the tungsten species largely depended on its content and the direct synthesis method was beneficial in obtaining highly dispersed tungsten oxide species.In the selective oxidation of cyclopentene(CPE) to glutaraldehyde(GA),the 20%(w) WO3-doped MCF catalyst had a CPE conversion of 100% and a GA yield of 83.5% after reacting for 16 h.Furthermore,very stable catalytic activity after many recycling tests was apparent for the WO3-doped MCF catalyst indicating that almost no tungsten species was leached into the reaction solution.A proper amount of tungsten oxide and its high dispersion accounted for the high activity.

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期刊信息
  • 《物理化学学报》
  • 中国科技核心期刊
  • 主管单位:中国科学技术协会
  • 主办单位:北京大学化学与分子工程学院承办
  • 主编:刘忠范
  • 地址:北京大学化学楼
  • 邮编:100871
  • 邮箱:whxb@pku.edu.cn
  • 电话:010-62751724
  • 国际标准刊号:ISSN:1000-6818
  • 国内统一刊号:ISSN:11-1892/O6
  • 邮发代号:82-163
  • 获奖情况:
  • 中文核心期刊
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国科学引文索引(扩展库),英国科学文摘数据库,日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),英国英国皇家化学学会文摘,中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:24781