申请人近五年的研究集中于将小分子主客体化学的研究成果应用于超分子聚合物的构筑利用两类主客体体系间自选择性配对控制单体在聚合物中的排列,制备了线形超分子交替共聚物、超分子准聚轮烷、和超分子聚合物共混物;通过金属配位化学实现了线形和交联超分子聚合物两种拓扑结构间的可逆转化;从一个AB2准轮烷单体制备了超支化机械互锁超分子聚合物,提供了一种制备机械互锁超分子聚合物的新途径;基于C-H???π相互作用的驱动,制备了以柱芳烃为构筑基元的线形超分子聚合物;制备了可用于小分子控制释放的环境响应性超分子聚合物凝胶;利用电纺丝技术制备了超分子聚合物纳米纤维。近五年内作为通讯作者发表SCI论文40篇,包括Angew. Chem. Int. Ed. 4篇,J. Am. Chem. Soc. 1篇,Chem. Commun.专论1篇。他引及评述585次,Nature China专门撰文评价了申请人的工作。
supramolecular chemistry;supramolecular polymers;host-guest chemistry;self-assembly;responsive materials
围绕超分子聚合物领域中聚合驱动力有限、构筑方法有限、结构难以控制、功能化研究少等四个科学问题,在本项目的资助下,我们开展了基于主客体分子识别构筑超分子聚合物研究。在本项目的资助下,我们取得的主要研究进展包括采用了两种不同双二级铵盐小分子交联剂,交联侧链含有双苯并-24-冠-8主体基元的共聚物,得到了两种不同的自修复超分子聚合物凝胶;基于双苯并-24-冠-8/二级铵盐主客体分子识别,制备了一种可用于阴离子、阳离子、溶液酸碱度改变、温度改变、氨气等多重荧光检测的超分子交联共轭高分子网络;展示了改变超分子聚合单体上可聚合官能团的数目来控制超分子聚合物的拓扑结构;制备了一种新型的嵌段共聚物,其中一个片段是亲水的传统高分子,另一片段是疏水的超分子聚合物,观察到改变超分子聚合物嵌段单体的浓度可得到不同自组装形貌;通过金属配位化学和主客体化学正交自组装构筑了新型的包含六角形金属大环空腔的超分子聚合物网络的金属凝胶;利用一个侧链含有偶氮苯的高分子和水溶性柱[7]芳烃构筑了一种新型大分子两亲准聚轮烷。黄飞鹤2012年应邀到澳大利亚全国高分子会议上做学术报告,2013年应邀在全国有机化学学术讨论会上做大会报告,2013年应邀到第15届亚洲化学大会上做Asian Rising Stars分会邀请报告,2014年应邀到韩国全国高分子会议上作学术报告,2015年应邀在美国举行的第一届人工分子开关与马达高登会议(Gordon Research Conference)上作邀请报告,2015年应邀在法国举行的第十届大环与超分子化学国际研讨会(ISMSC-10)上作大会报告。黄飞鹤获中国化学会-阿克苏诺贝尔化学奖、Cram Lehn Pedersen Prize in Supramolecular Chemistry。黄飞鹤当选英国皇家化学会会士,应邀担任Chem Soc Rev、Acc Chem Res、Chem Rev、和Chem Commun的客座编辑。应邀担任Chem Soc Rev、Chem Commun、化学学报、Macromolecules、ACS Macro Lett、和Polym Chem的顾问编委。在项目执行期间,十四名研究生获得博士学位,四名研究生获得硕士学位;博士生或硕士生十五人次获得研究生国家奖学金。