中文摘要：

本项目拟利用PbO2良好的导电性、在低电位下易产生oOH自由基及较强的耐蚀性，制备具有高活性、高稳定性的纳米结构Pt-PbO2复合电催化剂，从而提高铂基电催化剂对乙醇等多碳链小分子电氧化的选择性和效率；运用TEM、HRTEM、SEM、XPS、AES、XRD等方法分析Pt-PbO2纳米电催化剂的形貌、表面价态和结构特征；以乙醇电氧化为探针反应，采用电化学原位红外光谱(Electrochemical in situ FTIRS)等技术从微观层次和分子水平认识乙醇在Pt-PbO2纳米催化剂表面的电氧化过程，尤其是C-C键的断裂过程，探讨该催化剂的组成和结构对其催化活性、机理和途径的影响规律；进一步采用燃料电池测试系统考察碳载Pt-PbO2纳米电催化剂作为阳极的单电池性能。本项目不仅具有重要的基础理论研究价值，还有望为直接乙醇燃料电池研制出性能优良的新型电催化剂。

结论摘要：

对乙醇、乙二醇等有机小分子具有良好电催化活性的Pt基复合催化剂的研究对燃料电池的实际应用具有重要意义。本项目研究主要探索如何提高燃料电池中Pt基催化剂的电催化性能，在研究中将首次制得的5 nm以下粒径分布均匀的PbO2胶体修饰nm-Pt或商业Pt黑，制备了具有高活性、高稳定性的纳米结构Pt-PbOx NC/Pt black-PbO2复合电催化剂，运用TEM、HRTEM、XPS、XRD、ICP等方法表征其形貌和结构特征，并运用电化学原位红外光谱、循环伏安、计时电流等方法系统研究了碱性介质中所合成催化剂对乙醇、乙二醇的电催化活性、稳定性以及氧化过程等。通过研究发现，PbOx的引入可改变Pt的电子环境，使其电子结合能一般负移0.3 eV；由于PbOx的电子效应和协同作用机制，复合电催化剂对乙醇和乙二醇具有良好的电催化活性和催化稳定性，例如，乙醇在Pt-PbOx NC上的质量峰电流密度是商业Pt黑的2.6倍，而在较长时间的计时电流实验中(2 h)，该比值为27.3。另外，由于PbOx良好的协同效应，所合成催化剂对乙醇C-C键的断裂有较强的促进作用，在-0.1 V时，Pt-PbOx NC催化剂对乙醇分子的C-C键断键能力是nm-Pt的5.17倍；复合催化剂还显著影响乙二醇的氧化过程和供电子能力，电化学原位红外光谱结果表明，乙二醇在复合催化剂上的主要氧化产物为草酸根，其供电子能力约为商业Pt黑的1.22倍。本项目研究既有重要的基础理论研究意义，也具有一定的实际应用价值，为直接乙醇燃料电池研制出了性能优良的新型电催化剂。今后，本项目组将继续探索三元复合催化剂的制备和催化性能研究，相关工作现在已陆续展开。