将自然界丰富的太阳能通过光催化分解水转化为氢能是解决能源和环境问题的最佳手段之一。太阳能光-化学转化最关键的本质科学问题是如何抑制光生电子和空穴的复合。本研究项目将在前期工作的基础上,设计并合成新型可见光响应的主催化剂、放氢和放氧助催化剂,进一步发展表面异相结、异质结及原子结的理论,并基于这些"结"的理念将主催化剂、放氢和放氧助催化剂有机地耦合成集成的复合光催化循环体系。通过各种表征手段,深入研究这些"结"的微观结构特征、电荷输运性能及其与光催化分解水活性的关系。结合超快时间分辨光谱与理论计算结果,从微观上,即在纳米、分子及原子层次上,深入理解"结"的构建与光生电子和空穴的激发、传输、复合的内在关系,进而揭示并掌握具有高效光催化活性的"结"的构建规律和方法,并以此为指导,进一步发展能够有效促进光生电子和空穴分离和传输的基于"结"构建的复合光催化循环体系高效光催化分解水制氢。
solar energy conversion;photocatalytic water splitting;efficient charge separation;junction;cocatalyst
本课题围绕拓展光响应范围、提高光生电荷分离效率以及促进表面催化反应这三个关键问题,从实验和理论方面开展了一系列有针对性的研究。构建了一些基于“结”与助催化剂的复合光催化体系和光电催化分解水体系, 加深了结与助催化剂在光催化反应过程中的认识。发展并实现了一系列光催化、光电催化、自然光合作用酶-半导体光催化剂耦合、光伏-电催化耦合等体系分解水,圆满完成了任务书上规定的任务,达到了预期的研究目标。项目执行期间共发表SCI论文65余篇,申请国家专利17件;培养博士研究生10名,博士后5名。多人次在国内外做学术大会上做大会报告,邀请报告,口头报告。牵头组织了中日韩A3国际合作研究,在大连组织了两届太阳燃料太阳电池国际会议,在国际、国内学术界产生了积极的学术影响。