微波高温热解污水污泥具有高效减容、产物资源利用、重金属有效固定等优点,是备受关注的污泥安全处置与资源化技术。由于污泥中50%-80%的N(占污泥质量3.3 %-7.7 %)在高温热解过程中转化为含氮气体,因此控制其中含氮污染气体NH3、HCN的生成,是实现污泥微波高温热解产物安全利用的关键。课题针对污泥微波高温热解含氮污染气体控制问题开展研究考察污泥组分、微波场特性、反应条件对含氮气态产物组分的影响;构建切合污泥化学组分和官能团特征的含氮模型化学物,描述含氮官能团经共价键断裂、H自由基活化生成气态产物的途径;解析固体残留物结构特性对含氮官能团的包裹效应,明确矿物质降低N2生成势垒的催化作用,提出污泥含氮化合物选择性转化生成N2的控制措施。本研究填补污泥热解含氮化合物有效识别及模型实验的空白,创新建立污泥含氮化合物转化途径与控制技术的动态关联,对推动污泥微波热解技术发展与应用意义重大。
microwave pyrolysis;sewage sludge;nitrogenous gas compounds;selective conversion;
微波高温热解污水污泥具有高效减容、产物资源利用、重金属有效固定等优点,是备受关注的污泥安全处置与资源化技术。由于污泥中50%-80%的N(占污泥质量3.3 %-7.7 %)在高温热解过程中转化为含氮气体,因此控制含氮污染气体NH3、HCN的生成,是实现污泥微波高温热解产物安全利用的关键。课题针对污泥微波高温热解含氮污染气体控制问题开展研究,获得以下结论(1)考察了温度、升温速率、微波功率等反应条件对微波高温热解污水污泥含氮气态产物生成的影响,明确了污水污泥微波热解含氮气态产物生成的主要温度区间,污水污泥内的Fe离子可有效抑制NH3、HCN的生成。(2)分析检测了污泥内主要的含氮有机官能团,并依此建立了以大豆蛋白为主要成分的污泥含氮有机官能团模型化合物,揭示了热解过程中,脂肪胺生成的胺或者亚胺,并再次被氢化生成NH3的基于共价键断裂的含氮气态产物的形成途径;阐释了蛋白质经肽键断裂生成烷基氰,并在H自由基攻击下,生成NH3、HCN的基于H 自由基活化的含氮气态产物生成过程。(3)揭示了固体残留物有机大分子的碳骨架在微波场内缩聚成环,固定氮原子的包裹效应;明晰污泥矿物质存在下,NH3与金属离子结合,并进一步生成N2与H2的选择性转化过程;建立了含氮化合物选择性转化控制技术,实现NH3产率降低44%,HCN产率降低50%。课题研究期间获得以下学术成果(1)在Bioresource Technology、Journal of Hazardous Materials、《哈尔滨工业大学学报》等杂志发表SCI及EI检索文章15篇。(2)参加两次国际会议,并作学术发言 The 7th IWA World Water Conference & Exhibition, Sep2010, Canada; The 12th IWA-Sludge Conference-Sustainable Management of Water & Wastewater Sludges, Aug 2009, China. (3)申请国家发明专利2项《以污泥热解气为燃料的固体氧化物燃料电池及其发电的方法》(申请号201110107419.3);《一种微波加热制备的微晶玻璃及方法》(申请号201110227275.5)。(4) 培养博士生2人,硕士生5人。