合成气(一氧化碳和氢气)高效选择性转化(制碳二含氧化物、F-T 合成)研究,对于缓解我国能源紧张和环境保护具有重要的意义。该反应涉及到CO 的活化、加氢、C-C 偶联,CO 插入等不同的基元反应,以及大量的中间体,因此如何有效地改变这些基元反应的反应路径和相对活性,以达到特定的选择性,就是合成气化学的核心科学问题。本项目利用基于第一性原理的密度泛函理论计算,研究Rh 基催化剂上合成气选择性制碳二含氧化物。从理论上研究所涉及的基元反应微观反应路径、活性中心和过渡态的结构,计算相应的活化能;研究合成气选择性转化的速控步,和影响选择性的基元反应,建立合成气催化转化在Rh 基催化剂上的完整图像。通过对催化剂的结构(缺陷)、组分(合金化)的构效关系研究,考察对反应物、重要中间体、以及过渡态结构和相对稳定性的影响,建立调控合成气化学选择性的规律性方法。
英文主题词syngas, activity, selectivity, first principle, tranistion state