中文摘要：

高温质子交换膜制成的燃料电池（简称高温质子交换膜燃料电池，工作温度150℃左右）具有对燃料气体和催化剂要求低、水和热管理容易、电化学反应速度快等优点，是最有大规模应用前景的质子交换膜燃料电池。课题针对高温质子交换膜燃料电池性能衰减速度快这一关键缺点，采用试验和模拟相结合的手段，研究高温条件下高温质子交换膜中质子传导衰减机理、电极结构衰变、电极电化学反应速度衰变和电池催化剂层中传质机理，即利用试验手段研究高温质子交换膜燃料电池性能整体衰减和局部性能衰减规律，分析高温下高温膜和电极结构的衰变；利用分子模拟研究质子在高温质子交换膜中传递的衰减机理和电极电化学反应机理；利用宏观模拟研究高温质子交换膜燃料电池催化剂层中传质规律。通过本项目的研究，阐述高温质子交换膜燃料电池性能衰减的机理，揭示高温质子交换膜燃料电池性能衰减的根源和因素，为高温质子交换膜燃料电池的推广应用提供试验数据和奠定理论基础。

结论摘要：

本项目针对高温质子交换膜燃料电池性能衰减速度快的缺点，建立了燃料电池测试平台，试验测试了高温质子交换膜燃料电池的伏安特性和电流密度分布特性，分析了一氧化碳、二氧化碳和氨气等杂志对其性能的影响，并采用扫描电镜，分析了扩散层和高温质子交换膜的微观结构随使用条件和使用时间的变化；建立了高温质子交换膜燃料电池电极宏观模拟模型，模拟分析了电池内传质特性和组分分布规律，分析了操作参数和电极结构参数对传质及组分分布规律的影响；建立了高温质子交换膜燃料电池阴极分子模拟模型和介观模型，模拟了氧气在阴极内还原反应机理和反应路径，分析了电池温度、组分和电极结构对阴极还原反应的影响；建立了高温质子交换膜内传质的分子模型，模拟了质子交换膜中各个组分的传递机理和分布规律，分析了温度、掺杂物质和膜结构对传质的影响。试验研究发现二氧化碳对高温质子交换膜燃料电池性能的影响是暂时的，可以恢复，但一氧化碳和氨气对其性能的损坏是永久的，不可恢复，他们破坏了催化剂层和质子交换膜的微观结构，增大了质子传递阻力和电极反应阻力；试验还发现相同条件下高温质子交换膜燃料电池阴极和阳极电化学反应速率分布不均匀，质子在质子交换膜中不仅存在垂直表面方向的横向迁移，还存在有沿着表面方向的纵向迁移。电极分子模拟和介观模拟发现了氧气还原反应的机理和反应路径，认为氧气的吸附和第二步反应是整个反应的控制步骤，温度升高不仅可以加速反应粒子的运动速度，还加速了电化学反应过程。对质子交换膜内传质的模拟发现第一种传递机理是质子在高温质子交换膜中的主要传递途径；在磷酸分子和磷酸氢根传递中，磷酸氢根传递的速度最慢，是质子交换膜中质子传递的控制成分。研究成果有利于提高电极和质子交换膜的使用寿命，提高高温质子交换膜燃料电池的性能，推动高温质子交换膜燃料电池的应用。