CO催化氧化被认为是最简单有效的去除燃料电池电动车富氢气体中少量CO的方法之一。本项目针对该反应的特点,设计并研制出具有高活性、高选择性、宽活性温度区间、良好热稳定性的高效的稀土促进的铜系和钌系两种催化剂。廉价高效的铜系催化剂在160~200℃时,能够保持99%以上的CO转化率,选择性较高。而钌系催化剂能够在110~170℃范围内保持99%以上的转化率。同时考察了这两种催化剂的制备条件和工艺操作条件,并对其稳定性和再生处理进行了深入的研究。最后利用现代测试技术,如XPS、XRD、TPR、SEM等技术表征了催化剂表面的物化性质,与催化剂的活性进行关联,探讨了催化剂活性-组成-结构之间的相互关系。首次采用原位红外技术,对反应气氛下稀土促进的铜系催化剂上各吸附物种和活性位进行了研究和探讨,提出铜系复合氧化物上CO选择性氧化反应机理和表面的甲酸根物种的形成机理。结合实验数据,探讨了钌系催化剂上CO选择性氧化反应动力学和反应机理。本项目超额的完成了合同书的要求,所得到的成果为解决燃料电池移动氢源供给技术的难题提供可靠的科学依据,对燃料电池的商业化具有重要的理论价值和推动作用。
英文主题词hydrogen-rich gas; CO selective oxidation; copper catalyst; ruthenium catalyst