在分子水平上研究POPs与复杂环境界面反应机理是环境化学领域的前沿科学问题。本项目拟选取具有代表性的新型POPs,采用典型环境介质包括有机碳及金属氧化物等,利用同步辐射技术(XAFS,STXM等)与光谱技术(ATR-FTIR,Raman),原位探测微界面上的结合位点、赋存形态和配位结构,结合量子化学计算,深入认识新型POPs的微界面行为机理,探索界面分子微观结构对宏观环境行为的本质影响并构建相应的理论框架体系。在此基础上,研究环境纳米颗粒吸附负载新型POPs后,在一维流动柱中有机污染物与纳米粒子界面的相互作用,及吸附态POPs可能发生的微界面结构变化和脱附行为。项目将建立典型复合污染条件下环境界面形态和活性的表征手段,将污染物宏观吸附过程与界面微观结构表征相结合,推动有机污染物微界面环境过程研究的进步。
emerging POPs;micro-interface;synchrotron radiation technique;in situ spectral technique;
在分子水平上研究 POPs 与复杂环境界面反应机理是环境化学领域的前沿科学问题。本课题通过建立微界面结构和性质的原位分析方法体系,包括基于同步辐射的软X射线近边吸收光谱,软X射线扫描透射显微分析等技术和原位流动槽ATR-FTIR等光谱技术研究了新型POPs微界面反应过程机制,有机碳赋存形态及其与粘土矿物作用机制研究以及典型有机污染物在有机碳及土壤微界面反应过程机制研究。在此基础上,我们还对大尺度典型污染物的迁移进行了考察。本课题工作的开展为研究有机污染物土壤界面过程提供了方法学依据;并对有机污染物在土壤界面反应过程的关键影响因素包括溶解性有机碳等在内的影响作用进行了深入探讨,为反应机制提供了分子水平、纳米尺度的直接证据。通过该课题研究,深入揭示了不同组分有机碳与黏土矿物之间的作用机制;明确了典型有机污染物在土壤中的老化过程及关键影响因素;从分子水平认识了镉、砷共存条件下,砷、镉在典型矿物上的吸附反应机制和复合效应;提出联合应用同步辐射红外成像和微束X射线荧光光谱原位表征典型有机污染物在土壤界面上的反应机制;阐述了纳米颗粒在植物吸收、传输过程中的形态转变过程。 本课题严格按照计划任务和预期目标开展工作,共发表SCI论文25篇,中文核心期刊2篇,专利5项。