中文摘要：

碳黑颗粒物（PM）和氮氧化物(NOx)是柴油机尾气排放中最主要的两种污染物。碳黑颗粒物（PM）能导致呼吸系统疾病，是一种致癌物质；氮氧化物可以产生酸雨和化学烟雾污染。利用柴油机自身排放的的NOx和碳黑颗粒在富氧条件下发生氧化还原反应，生成无害的氮气和二氧化碳，将是一种非常重要和具有发展前途的的柴油机尾气处理技术，有很高的实用价值。因为这一过程可以同时消除柴油机排放最主要的两种污染物。 本项目拟在前期工作的基础上，设计研制高活性的催化剂用于柴油车尾气排放碳黑颗粒与NOx同时消除反应。研究催化剂的结构与催化反应性能之间的关系，探讨反应机理。在原位、动态条件下研究碳黑还原NO催化剂和催化体系的构效关系。认识在富氧条件下碳黑颗粒还原NO反应机理和本质，为进一步设计高效柴油机尾气处理催化剂提供科学依据。

结论摘要：

同时消除柴油机尾气排放的碳黑颗粒物(PM)和氮氧化物(NOx)的反应机理和催化剂的研究具有重要意义。本项目成功地研制出了高活性的纳米钙钛矿氧化物催化剂，其对碳颗粒燃烧活性与松散接触条件下活性最高的担载贵金属Pt催化剂相当。发现催化剂的活性与催化剂的熔点和氧化还原性能密切相关。催化剂的熔点越低和氧化还原性能越高，PM的燃烧温度越低。利用原位紫外拉曼、原位红外和质谱等手段在原位、动态条件下研究了PM与NOx同时消除的反应机理。发现PM在担载钒氧化物上催化燃烧反应遵循含氧络合物SOC形成机理。在PM的催化燃烧过程中原位UV-Raman光谱检测到SOC形成，而且SOC主要以羧基功能团的形态存在。反应气体中的NO能够促进SOC的产生。对于类钙钛矿复合氧化物同时消除PM与NOx的反应，利用原位质谱在非贵金属催化剂上检测到NO2的产生，对于PM消除，NO2加速了PM的催化燃烧；对于N2的生成则经过硝酸盐物种的形成过程，NO2不能直接与碳烟反应生成N2。这些认识有助于了解在富氧条件下PM还原NO反应的机理和本质，为进一步设计高效柴油机尾气处理催化剂提供科学指导和依据。