中文摘要：

渗透通量与选择性的矛盾关系是气体分离膜长期无法解决的难题。提高膜气体渗透通量，突破"Robeson上限"已成为当今膜技术发展主要方向。本课题以具有自主知识产权的新型卷式炭膜为基体，采用界面或原位聚合的制膜方法制备具有超薄分离层的不对称结构复合膜；通过研究聚合物单体的种类、分子结构、空间构型与复合炭膜的分离层结构、气体分离性能的内在联系、影响及规律，制备工艺过程的工艺参数对分离层成膜效果和分离性能的影响及规律，对聚合物单体和制膜工艺参数进行优化组合调控超薄分离层的结构性能，在温和可控的炭化条件下制备出具有高气体渗透性、高分离选择性的不对称卷式复合炭膜。本课题的实施有助于大幅度提高炭膜的气体渗透能力，提出一种制备新型气体分离炭膜的新技术与方法，实现以较低的成本制备出高性价比、高强度、高分离性能的气体分离炭膜，促进和加快气体分离炭膜产业化应用的进程。

结论摘要：

渗透通量与选择性的矛盾关系是气体分离膜长期无法解决的难题。提高膜气体渗透通量，突破“Robeson上限”已成为当今膜技术发展主要方向。本课题以具有自主知识产权的新型卷式炭膜为基体，采用界面或原位聚合的制膜方法制备具有超薄分离层的不对称结构复合膜；通过研究聚合物单体的种类、分子结构、空间构型与复合炭膜的分离层结构、气体分离性能的内在联系、影响及规律，制备工艺过程的工艺参数对分离层成膜效果和分离性能的影响及规律，对聚合物单体和制膜工艺参数进行优化组合调控超薄分离层的结构性能，在温和可控的炭化条件下制备出具有高气体渗透性、高分离选择性的不对称卷式复合炭膜。研究表明，采用界面聚合的方法制备不对称复合炭膜是可行的，制备的复合炭膜的分离层厚度在2μm以下, 可以有效地提高复合炭膜的气体渗透性能；而原位聚合法制备不对称复合炭膜虽然在技术上是可行的，但因其制备工艺过程复杂，大面积制备出表面均匀致密的不对称复合炭膜的难度较大，所以并不适用于制备不对称复合炭膜。以CO2为探针分子，研究了气体在炭膜孔道中吸附扩散热力学、动力学及机理，孔结构构型与尺度对气体的吸附、扩散和渗透性能的影响；建立了气体在炭膜中的渗透、扩散模型；揭示气体在炭膜孔道中的传递与分离机理，气体渗透通量与分离选择性的内在联系。此外，本课题还合成几种具有不同化学结构与空间构型的聚合物前驱体，研究它们的低温热解行为与机理、热解热力学与动力学特性；前驱体的化学结构及构型对所形成的炭膜的结构性能及气体分离性能的影响。揭示前驱体的化学结构在热解过程中的变化规律，前驱体的化学结构及空间构型与所制备炭膜的结构性能的内在联系。并制备了具有介孔中间层的不对称平板复合炭膜的制备与性能研究。课题的实施有助于大幅度提高炭膜的气体渗透能力，提出一种制备新型气体分离炭膜的新技术与方法，实现以较低的成本制备出高性价比、高强度、高分离性能的气体分离炭膜，促进和加快气体分离炭膜产业化应用的进程。