高毒性抗生素废水因缺乏有效的处理方法成为水处理领域的难点。光电芬顿技术作为一种新型高级氧化技术,因其具有高效快速等特点而备受青睐。而紫外光是光电芬顿技术的关键。本项目提出制备新型短波长紫外光源,应用于光电芬顿过程,实现对抗生素废水在线深度处理。通过揭示各波段紫外光在光电芬顿体系中作用规律,指导制备出高效的微波无极灯光源,利用光电芬顿完全矿化抗生素废水。通过阐明微波、光、电、芬顿耦合机制,考察不同因素对体系效能的影响,确定光电芬顿处理的最佳工艺,并在此基础上开发出高效、稳定的废水处理的中试装置,为光电芬顿成为实际废水深度净化技术奠定基础。
microwave electrodeless;photoelectro-Fenton;antibiotic;mineralization;mechanisms
抗生素滥用引起的水环境污染已成为全球面临的重大环境问题之一。本研究提出利用光电芬顿过程处理对抗生素,开发出一系列光电化学工艺,对多种抗生素如环丙沙星(CIP)、磺胺甲恶唑(SMX)、左氧氟沙星(LVX)等进行了深度降解。主要研究如下一)开发出两种新型微波无极灯紫外光源及其发射光谱表征;开发出球形和柱形两种无极灯,发射光谱结果表明无极灯能发出184.9 nm和193 nm的真空紫外光,同时发射高强度的254 nm的紫外光。二)基于微波无极灯光化学过程降解抗生素CIP的机理研究,开发出一系列过程,研究了各个过程对CIP的降解效能及反应机理。其氧化能力从低到高依次为MW/UV < MW/UV/H2O2 ≈ MW/UV/TiO2 < MW/UV/H2O2/Fe2+。三)MWEL-PEF深度矿化抗生素CIP的机理研究。TOC去除率可达到76.2%。降解符合准一级反应动力学。电化学产生H2O2在VUV辐照下直接生成了?OH,提高了体系矿化能力,检测出7种芳环产物和两种有机酸。四)EF及BDD-EF深度处理抗生素LVX效能与机理研究(1)EF处理360 min后,61.0%TOC被去除,BOD5/COD值从0增加至0.24。处理到480,600和720 min后,B/C值增加至0.32,0.41和0.55。LVX降解符合准一级动力学,检测到8种芳环产物,3种有机酸。(2)BDD-EF过程60 min可实现 LVX完全降解,360 min后TOC去除率达到92%。(3)各体系对LVX矿化能力顺序为BDD-AO < RuO2/Ti-AO < EF < BDD-EF,TOC去除率分别为14.6%,79.4%,90.9%和92.0%。在RuO2/Ti-AO体系中无H2O2和?OH的产生,其他体系中H2O2产量分别为215.3 μM(AO-H2O2)、237.3 μM(BDD-AO)和515.3 μM (BDD-AO-H2O2),?OH的产量分别为78.0 μM(EF)、85.8 μM(BDD-AO)和147.9 μM(BDD-EF)。五)SPEF及BDD-PEF高效降解SMX机制研究, Xe-PEF可深度矿化SMX,TOC去除率达73.3%。SPEF处理SMX的TOC去除率达到63.6%。Xe-BDD-PEF可以可以深度矿化SMX,TOC去除率达到89.9%。