中文摘要：

针对生物质气合成二甲醚尾气中含有较高浓度H2和CO的特点，提出经二甲醚还原羰基化合成乙醇的耦合催化过程构思。通过生物质气在浆态床及Cu-Zn-Al/分子筛双功能催化剂上制取二甲醚；反应尾气中H2、CO和二甲醚在介质阻挡放电反应器及复合催化剂上实现羰基化制取乙酸甲酯，乙酸甲酯连续加氢合成乙醇，副产物甲醇脱水生成二甲醚的催化过程耦合；介质阻挡放电-催化耦合提高乙醇合成性能等研究，实现生物质气中CO/CO2加氢合成二甲醚与二甲醚还原羰基化定向合成乙醇的催化与产物调控过程，阐明生物质气在多步、多相条件下CO/CO2加氢-羰基化-加氢-脱水过程的耦合催化反应机理。本研究不仅可加深对合成气可控定向催化转化机理的理解，而且提出乙醇的新合成途径，为生物质热气化合成气的大规模开发利用及燃料乙醇生产新工艺的开发提供理论和技术支持。

结论摘要：

按照计划书的要求，本项目针对生物质合成二甲醚尾气中含有较高浓度H2和CO的特点，设计建立微型固定床-介质阻挡放电反应系统，合成制备了Cu/HMOR和Cu/SiO2催化剂，并用于二甲醚羰基化制取乙酸甲酯、乙酸甲酯加氢定向合成乙醇反应。通过改变催化剂制备方法、调变活性金属负载量、并添加B助剂、酸预处理等对催化剂进行修饰改性，揭示了Cu/HMOR表面的中等强度酸性位和CO吸附中心，Cu/SiO2中存在层状硅酸铜及高分散度CuO对反应性能提高的影响，实现了催化剂表面性状和结构特征对定向合成的调控，揭示了二甲醚在Cu/HMOR催化剂上羰基化反应的机理，探索了放电-催化耦合下二甲醚羰基化反应的性能，阐明了多步条件下二甲醚羰基化-加氢的催化反应过程，提出了合成乙醇的新途径。项目执行期间，共发表/接收研究论文11篇，其中SCI论文5篇，EI论文3篇，申请专利1项，提交国际会议论文2篇。