中文摘要：

本项目设计组装具有介孔壳层特征的磁性固体杂多酸催化剂。通过添加助剂和改变粒径等方法调变尖晶石铁氧体的软磁性能，设计出具有高饱和磁化强度、低娇玩力和高稳定性的超顺磁性基体材料。通过可控沉积，在磁性基体的表面构筑致密的二氧化硅保护层，再与硅源混合，通过可控溶胶-凝胶法，调控介孔层厚、比表面积和表面性能，得到不同结构特性与表面活性的介孔二氧化硅。再通过浸渍法负载杂多酸，组装为磁载杂多酸催化剂。通过透视电镜、变温扫描探针显微镜、X射线衍射和拉曼光谱等现代分析仪器的跟踪检测，揭示各结构单元的结构特征与性能变化，并以催化烷基化反应，评价磁性固体杂多酸的催化性能和磁分离特性，为磁稳定流化床反应器、悬浮催化蒸馏和纳米催化等化工过程强化技术的研究提供磁性催化剂组装规律，为溶剂油烷基化深度脱硫脱芳烃新技术的研发提供关键技术，促进工业催化的发展，所以本项目不仅具有重要的理论价值，而且具有广阔的应用前景。

结论摘要：

具有磁性的核壳结构多功能催化剂的组装在现代催化技术中具有重要的作用。课题目组通过可控液相沉积制备出具有超顺磁性能的介孔核壳结构固体酸催化剂，以催化噻吩烷基化脱硫反应为探针反应，考察了催化剂的结构与其催化性能的关系，课题组已经在国内外期刊及国内学术会议上发表发表了19篇论文（SCI收录4篇，EI收录14篇，ISTP收录5篇），通过该项目的研究，为广州大学培养了5名研究生，促进了4名青年教师的成长，使广州大学的化学工程与技术学科成长为广东省的重点学科，项目组负责人成为重点学科带头人。 课题组首先研究了纳米氧化铁超顺磁粉体的合成。采用可溶性淀粉为中间介质，采用三相法合成纳米氧化铁。通过可溶性淀粉上的羟基与Fe(OH)3胶粒表面发生化学键合，有效地阻止了Fe(OH)3胶粒的迁移和团聚，制得分散粒径均一的纳米氧化铁超顺磁粉体。然后课题组研究了简单的核壳复合材料组装。采用改进St？ber法制备超顺磁性的球形纳米介孔Fe3O4@SiO2核壳载体，其比表面积、孔容和孔径分别为561.2 m2/g、0.436 cm3/g和2.5 nm，其饱和磁化强度Ms= 45.7 emu/g。再通过浸渍法将磷钨酸负载在Fe3O4@SiO2载体上，制备了超顺磁负载型HPW/Fe3O4@SiO2催化剂，催化剂具有较高的饱和磁强度 (30.7 emu/g)和较大的比表面积 (303.6 m2/g)，并可用外加磁场进行快速分离。采用40 wt%HPW/Fe3O4@SiO2催化噻吩与1-辛烯组成的模拟汽油的烷基化脱硫反应，在160 ℃下反应2 h，噻吩转化率达到85.5%，且可以多次循环利用。课题组再通过可控液相沉积制备出具有超顺磁性能的介孔核壳结构的Fe3O4@nSiO2@mSiO2-Al2O3多功能催化剂，其饱和磁强度为46.3 emu/g，低矫顽力为0，比表面积为342.6 m2/g。在此基础上，课题组将杂多酸负载到介孔核壳结构的载体上，组装为H3P12W40/Fe3O4@nSiO2@mSiO2-Al2O3催化剂。以噻吩和异戊烯组成的模拟汽油的烷基化反应为探针反应，在180℃下反应2 h，噻吩的去除率分别达到81.8%和99.2%。并通过一系列的结构表征，得到一系列核壳结构的磁性固体酸催化剂的结构特征，为构筑具有磁性内壳、介孔可调外壳和催化性能优良的磁性固体催化剂提供重要数据。