中文摘要：

作为全球铁循环中的一大储库含铁粘土矿物广泛存在于自然界中。铁元素活泼的化学性质，使含铁粘土比一般粘土具有更高的化学活性，因此在表界面过程中尤为活跃，尤其是包含氧化还原、酸碱反应的过程。认识含铁粘土在地质地球化学过程中的作用需要详细的表界面物理化学信息。尽管前人开展了一些实验研究，但理论研究非常缺乏，其许多基本的表面化学性质尚不清晰。本项目计划采用量子分子动力学方法，拟解决“含铁粘土矿物-地质流体界面的微观结构、酸碱-氧化还原化学反应性以及该界面还原固定UO22+的反应机理”这一关键科学问题，计划在查明含铁粘土矿物-水溶液界面微观结构的基础上，提取出界面酸碱、氧化还原活性位置，并采用自由能计算方法详细研究界面酸度、还原电位等基本的界面化学反应性，进而阐明该界面还原UO22+的机理，归纳出适宜用于还原固定U的基本晶体化学特征并为认识U的成矿机制提供分子层次上的理论基础。