中文摘要：

界面质子传递反应机理是粘土矿物表界面矿物学研究的关键。界面反应的诸多特殊性使得传统的研究手段难以提供定量的微观尺度信息，因此该方面的研究尚非常薄弱。基于对微观层次问题本质的详细分析，申请人提出对粘土矿物界面质子传递反应的定量认识需要粘土－水界面的精细微观结构数据、界面酸碱活性位置的信息以及相关质子传递反应过程的结构变化、能量数据。针对目前的研究现状和自身的研究积累，本项目提出选择蒙皂石类粘土矿物作为研究对象，采用量子力学分子动力学这一精确的分子模拟方法解决"蒙皂石－水界面质子传递反应机理"这一关键科学问题；在从原子层次上研究蒙皂石－水界面微观结构的基础上，查明所有可能的表面酸碱活性位置，进而通过自由能计算预测其酸碱度、探讨界面酸碱位参与质子传递反应的机理，从而为粘土矿物表界面矿物学、地球化学研究以及实际应用提供基础数据、物理模型和理论预测。

结论摘要：

本课题采用量子分子动力学模拟方法系统研究了蒙皂石-水界面的微观结构和酸碱化学反应性。对层间界面，发现层电荷密度和层间离子类型是层间水酸度的控制因素层间水酸度随着层电荷密度升高而升高，而离子配位水又受到离子水解能力的影响。对端面，建立了普适性的2:1型和1:1型层状硅酸盐矿物端面-水界面的原子层次微观模型，在此基础上计算了(010)端面基团的酸度，结果显示硅羟基和铝配位水为粘土矿物酸碱化学的主要活性基团，据此，建立了重金属离子在这些位置上形成的内圈配合物模型。本课题研究的结果为今后的相关研究提供了基础模型和数据。