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中文摘要：
金属配合物催化磷酸酯/羧酸酯水解反应的活性物种和中间体结构及其机理研究对于构建人工金属核酸酶具有重要意义。为此本项目开展了一系列工作1) 设计和合成了由β-环糊精及修饰物与金属多胺配合物组装成的超分子体系，其催化活性物种被结构表征，研究了羧酸酯和磷酸酯的反应动力学和机制，发现该体系更具有金属酶的催化特征。2）设计、合成和表征了具有双环糊精和不同配位数的金属配合物，其催化羧酸双酯BNPC水解速率常数是单酯p-NA的1000倍，能有效地催化磷酸双酯BNPP水解。3）合成和表征了三个桥联双环糊精被用做准单分子反应器，即双环糊精的两个疏水腔分别捕获催化剂及其底物，使分子间的催化反应变为准分子内反应。4）设计和合成了季胺阳离子、胍基和碱基为侧臂的2,2’-联吡啶的金属配合物，分别用X-ray和pH电位滴定表征了配合物在固态和溶液中的结构和物种分布，研究了它们对DNA的水解能力，模拟了作用中间体结构，发现部分配合物能选择性识别DNA序列，具有部分限制性内切酶的功能。结果揭示了各种金属离子、各种弱相互作用时的磷酸酯/核酸水解机理与配合物结构的关系，能为设计高效人工核酸酶提供理论指导。
结论摘要：
英文主题词active species; intermediate structure; reaction mechanism; phosphatediester hydrolysis; metal complexes
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