以二氧化碳为羰源基于C-H键活化的羧化反应-东篱科研大数据发现系统（DRDS）

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以二氧化碳为羰源基于C-H键活化的羧化反应

项目名称：以二氧化碳为羰源基于C-H键活化的羧化反应
项目类别：面上项目
批准号：21172125
申请代码：B0210
项目来源：国家自然科学基金
研究期限：2012-01-01-2015-12-31

项目负责人：何良年
负责人职称：教授
依托单位：南开大学
批准年度：2011

中文摘要：

基于C-H键及C=O键活化原理，研究以二氧化碳为羰源具有一定酸性的C-H键主要包括包括端基炔spC-H键、活性芳（杂）环sp2C-H键、alpha位具有吸电子基团的sp3 C-H 键的直接（功能化）羧化反应。发展适用于二氧化碳化学转化与C-H键功能化的高效催化体系，构建基于催化活化原理以二氧化碳为羰源的C-H键功能化（羧化）方法学。为合成具有重要应用价值的羧酸酯、丙烯酸酯和碳酸酯等提供新方法。探讨催化剂的活性基团、电子效应、立体结构对催化性能的影响规律，为获得高活性催化剂奠定基础。通过调节金属中心、配体电子结构和立体效应、转金属试剂、碱的强度等参数调控反应选择性。建立过渡金属铁、镍等为主同时减少转金属化试剂使用的高效催化体系以及无过渡金属参与的有机小分子的催化体系。本项目研究对于二氧化碳的化学转化利用以及C-H键的功能化，具有十分重要的理论意义和广阔的应用前景。

中文主题词：二氧化碳高值化；双功能催化剂；羧化反应；环化反应；合成方法

英文摘要：

carbon dioxide upgrading；bifuncational catalyst；carboxylation；cyclization；synthetic methods

英文主题词： carbon dioxide upgrading；bifuncational catalyst；carboxylation；cyclization；synthetic methods

结论摘要：

实现温和条件下二氧化碳的高效转化与利用，是当前最具挑战性的研究课题之一。二氧化碳“变废为宝，高值化利用”的研究，具有很高的科学意义以及应用价值。开发具有捕集、催化活化二氧化碳的新型高效材料，将二氧化碳吸附、分离技术与二氧化碳（即活化的二氧化碳分子）的催化转化相耦合，避免能耗高的脱附过程；从而实现低压温和条件下将捕集的二氧化碳进行原位催化转化反应（催化氢化反应、替代光气的羰基化反应），以制备高附加值的化工产品、能源类产品（如碳酸酯、羧酸衍生物、甲酸等）。设计合成双功能催化剂，成功实现了室温、常压、无配体条件下CO2为羰基源的端炔羧化酯化反应，高效地合成了丙炔酸酯类化合物。发展了二氧化碳与末端炔烃C-H键直接高效地构建C-C键的方法。我们采用基于金属的高效催化剂，实现了常压室温条件下α-亚甲基环状碳酸酯类化合物的合成。并且，将端炔羧化反应及以N-羟基邻苯二甲酰亚胺为环化试剂的环化反应一步合成稠杂环化合物。

成果综合统计