本项目选取燃料电池的制氢工艺中的关键反应,通过在催化剂制备中引入同步盐结晶过程,开展新型富缺陷高效纳米催化剂的合成研究,采用多种手段考察富缺陷纳米晶的形成过程和缺陷产生机制;并以甲醇蒸汽重整和水气转换(water-gas shift reaction)等反应为探针,考察合成的纳米催化剂的制氢催化性能,探讨富缺陷纳米材料在催化反应中的构效关系,揭示催化作用机理,尝试回答催化科学的核心问题,从理论高度阐明高活性催化剂上活性位点的形成过程、结构特征和构效关系,并在此基础上优化和完善制备方法,总结合成规律和质量控制因素,为可控制备具优异性能的纳米催化剂和纳米功能材料奠定坚实可靠的基础。本课题的研究成果对具有实际应用价值的高效催化剂和具有优异性能的功能催化材料的设计合成有实际指导意义,促进氢能源的高效生产和利用。
Metal oxide;Defect-rich nanomaterials;Nanocatalysis;Catalytic hydrogen production;Structure-activity relationshi
本项目研究开展了新型富缺陷高效纳米催化材料(CuO, NiO, Ce-Zr-O, Fe2O3, MnOx等)的合成研究,在催化剂制备中引入同步盐结晶过程(也称之为盐包裹方法)以提高金属氧化物催化剂的表面氧吸附含量,考察了富缺陷纳米晶形成过程和机制,及在催化制氢和催化氧化等反应中的性能,探讨构效关系。实验结果表明盐包裹法制备的氧化物催化剂体系在催化氧化反应中显示出很高的活性,但在氨分解制氢反应中并没比常规方法制备催化剂占优势。进一步优化和扩展该盐包裹制备方法,将其成为一种制备金属氧化物和硫化物纳米晶量子点的普适方法,所制备的ZnO和CdS等量子点显示出特殊的光学性能。采用溶析结晶方法制备出含CuCl的KCl晶体,具有较强的抗氧化能力和缺陷荧光发射性能。同时也扩展性地开展了有关纳米孔膦酸钛和碳催化材料的合成、性能及其负载型CuO和Ni等纳米催化剂体系应用于清洁能源研究,得到了一系列有意义的研究成果。已在Chem. Soc. Rev., Small, ChemSusChem, Chem. Commun., Int. J. Hydrogen Energy, J. Mater. Chem.等期刊发表了基金标注论文35篇,其中已被SCI收录论文31篇,EI收录25篇,中国发明专利授权1项,应邀在国际和全国性学术会议作邀请报告和Keynote报告11次。