中文摘要：

本项目研究一种以褐煤半焦为载体的高温煤气脱硫剂的脱硫机理。煤气的高温脱硫是煤气化多联产系统的关键配套技术，可以提高煤炭总体利用效率，减少设备投资，对发展我国洁净煤技术具有重要意义。本研究利用国产褐煤通过植入不同成分的多元金属元素(如Fe,Ce,Mo和Cu等)，采用沉淀法结合水蒸汽气化工艺制备以半焦为载体的含多元金属的高活性新型高温脱硫剂,在400-650摄氏度对煤气化产生的热煤气进行高温脱硫，系统分析其硫化过程，分析动力学参数；研究半焦为载体的硫化剂在硫化过程中物理化学结构的变化，分析硫化机理。同时研究其同时脱出硫化氢和羰基硫的机理。该半焦脱硫剂的特点为一次性非再生脱硫剂，硫化后的脱硫剂可以作为煤液化或其他化学反应的催化剂，从而避免目前高温脱硫剂存在的高温强度的难题，省去了再生过程，同时生产出具有高附加值的催化剂产品，降低高温煤气脱硫的成本。

结论摘要：

高温煤气脱硫是煤气化多联产系统的重要配套技术之一。本项目利用国产神华褐煤为原料，通过金属离子的植入、热解与水蒸气气化工艺制备出一系列褐煤活性半焦负载的铁基金属氧化物脱硫剂，包括Fe、Fe-Mo、Fe-Zn、Fe-Mo-Ca等系列的脱硫剂用于高温煤气和焦炉煤气的净化。项目在673K至873K条件下进行硫化实验，对脱硫剂的硫化性能进行了系统研究，并用不同先进分析手段对硫化前后的脱硫剂进行了表征。在此基础上提出活性半焦负载的多元金属纳米吸附剂用于煤气一体化净化的技术思路，应用于焦炉煤气脱硫的一体化净化。通过本项目研究，目前已发表学术论文20篇（包括Fuel、Chemical Engineering Journal, Fuel Processing Technology、Energy Sources Part A等期刊和国际学术会议），获批专利1项，出版译著1部（化工出版社），培养研究生6名。研究了铁、钙等元素的植入对褐煤的热解与气化特性的影响。铁的植入能够明显的提高热解半焦的产量，促进褐煤与水蒸气的气化反应，提高气化反应速率及CO和H2的产量。钙能够明显提高褐煤热解半焦的产量。含钙量为2%时，煤样热解的失重率最大，制得的半焦产量最小。煤样气化的失重率随着含钙量增加而增大。气化时间在30-40分钟，温度在1100K时，钙植入量2%褐煤水蒸气气化速率最快。褐煤活性半焦及其负载的单一铁基脱硫剂的硫化实验结果表明，活性半焦本身对硫化氢和羰基硫具有一定的吸附能力，但吸附量很小。活性半焦负载的单一铁基脱硫剂在673K至873K条件下能够非常有效地对煤气中的硫化氢和羰基硫进行脱除，尤其在673K和773K时，脱硫效率在穿透前达95%以上。脱硫剂在脱硫前后的XRD分析和SEM-EDS分析结果表明，铁以钠米颗粒的形式高度分散于活性半焦的孔表面，硫化前以铁氧化物的形式存在，而硫化后全部转变成铁硫化物。褐煤活性半焦负载的铁基多元金属氧化物脱硫剂的实验结果表明，活性半焦负载的Fe-Mo氧化物脱硫剂能有效地提高单一铁基氧化物的脱硫精度，脱硫效率高达99%以上。活性半焦负载的铁锌氧化物脱硫剂反应活性非常高，在相同温度范围内表现出非常高的脱硫效率。半焦负载的铁基多元吸附剂在煤气的一体化净化方面具备很好的应用前景。