中文摘要：

基于表面活性剂溶液为液相的石墨烯直接剥离制备法是石墨烯纳米材料实现大规模、可控性和高质量制备的一个重要的方法，其中以水和超临界CO2为溶剂介质具有环境友好的优势。为了强化表面活性剂调控下石墨烯的液相剥离分散过程，实现面向应用需求进行石墨烯结构（层数）的可控分散制备,需要探索了解表面活性剂在剥离分散过程中的微观机制。本课题首次采用分子模拟技术对石墨烯剥离制备过程中所涉及到的渗透－膨胀－剥离－分散各个过程机制进行微观水平的模拟研究，所研究的溶剂为水和超临界CO2流体,提出以热力学自由能表征剥离分散过程的方向和程度，建立自由能与界面微结构的构效关联。课题研究不仅强调表面活性剂在防止石墨烯粒子团聚过程的作用，同时更为关注表面活性剂在石墨烯从石墨主体结构剥离过程中的功能机制。研究结果将对石墨烯纳米粒子的液相剥离制备过程提供理论指导，同时课题研究将进一步加深人们对复杂系统的界面/受限行为的认识和理解。

结论摘要：

石墨烯优异性能和潜在应用价值很大程度上依赖于高质量稳定的石墨烯单体的大规模制备和合成。目前，液相剥离以其高效、简单以及可制备出无缺陷的单层石墨烯等优势，成为制备石墨烯的重要方法之一。其中使用表面活性剂水相介质可帮助石墨烯纳米颗粒剥离制成分散的石墨烯水溶液，形成的表面活性剂吸附层能够防止石墨烯片层之间团聚。同时表面活性剂的吸附不仅能解决纳米材料中亲水/疏水的不兼容问题，而且能作为前驱体或分子模板将金属氧化物或者硅杂化到石墨烯表面上，制备可控的纳米材料。目前已有大量实验研究开展基于液相剥离制备石墨烯，然而这些实验研究缺乏对液相介质中石墨烯剥离分散的微观过程的分析，特别是难以对石墨烯在流体相中界面结构和相互作做分子水平上研究。分子模拟以其独特的优势能够提供石墨烯在流体相溶液中的固液界面微观结构和分子间相互作用，可提供石墨烯剥离过程中热力学自由能变化和微观结构的变化，尤其是表面活性剂在石墨烯表面的自组装结构以及表面活性剂诱导机理。本课题分别从表面活性剂吸附自组装，液相介质中和表面活性剂水溶液中石墨烯剥离/分散稳定性等方面进行分子模拟研究。主要研究内容（1）三种极性溶剂（NMP、DMSO、H2O）中石墨烯的剥离微观过程和热力学机制，模拟结果表明极性溶剂分子与石墨烯表面强的亲和作用是石墨烯剥离分散的关键因素，研究对溶剂相中石墨烯剥离制备提供了分子水平的解释；（2）采用限制分子动力学模拟计算了（SDS/SDBS）表面活性剂溶液中，石墨烯纳米材料相互作用机理，考察了不同外部条件对其影响，该研究对强化石墨烯在表面活性剂溶剂中的分散制备以及设计/选择表面活性剂起着理论指导作用；（3）系统考察不同类型表面活性剂（离子和非离子表面活性剂）在纳尺度石墨烯表面吸附机理和自组装过程和形态，研究不仅为石墨烯的液相分散提供指导，同时有利于制备新型的石墨烯杂化纳米材料。模拟研究结果为强化表面活性剂调控下石墨烯的液相剥离分散过程，实现面向应用需求进行石墨烯结构（层数）的可控分散制备,探索了解表面活性剂在剥离分散过程中的微观机制提供了理论依据，同时课题研究将进一步加深人们对复杂系统的界面/受限行为的认识和理解。研究课题截止目前已经发表研究论文16篇，其中SCI收录论文12篇（一篇封面论文），EI收录论文1 篇，国内核心期刊3篇,这些研究成果得到了同行关注,并应邀撰写该领域综述论文。