申请人等发现过渡金属离子、TiO2、MCM-41分子筛或SiO2气凝胶三元体系共存时方可获得可见光激发下高光催化活性,而只用过渡金属离子掺杂TiO2但无大比表面积基体的引入,在可见光下根本就没有显著光催化活性。针对这一突出特点,本项目将用时间分辨红外光谱在纳秒到1秒时间范围内获得紫外和可见光下三元体系可见光催化剂中光致电子在纯水、纯甲醇蒸气中的衰减动力学,并与已研究过的单纯紫外光下TiO2及Pt/TiO2中光致电子的衰减动力学相比较;同时研究该类光催化剂在紫外和可见光下光致电子和空穴在乙醛或甲酸存在时的捕获反应。目的在于观测到该类光催化剂在可见及紫外光下的微观历程并在更深层次探明产生高效可见光催化性能的原因。这些研究内容尚未见文献报道。对可见光催化反应机理的深入了解,可以指导开发更多高效可见光催化剂,又针对了云南省海拔高、日照长等特点,对云南省滇池及其它湖泊水的减污治理具有重要意义。
围绕高活性可见光催化剂开展机理研究尤其是揭示分子水平上的反应动力学可为高效可见光催化剂的开发提供更多信息。本项目利用时间分辩红外光谱研究金属离子掺杂介孔TiO2、MCM-41、SBA-15、FSM-16、无定形介孔TiO2-SiO2(Ti/Si质量比0.8)、碳纤维-介孔二氧化钛(以天然提取物-苝醌类衍生物为模板合成)等光催化剂在暗态或光照下分解气相乙醛及355 nm (10纳秒)激光所致电子衰减动力学。自主研发了时间分辨微波监测光催化反应装置。研究了利用草芽、葱膜、蒜膜、西红柿皮、葡萄皮、芒果皮等制备的介孔二氧化钛的光催化选择性。合成了用于选择性氧化合成对氯苯甲醛等重要医药中间体的催化剂。现已在SCI源刊上发表18篇论文,累计影响因子近40,其中二篇影响因子大于4,一篇被《Nature China》摘要和评述。申请专利14项,授权4项,其中一项获第十六届全国发明展览会金奖。设计出处理规模为30吨/小时的光催化装置,并用于滇池入湖河流污水的处理。拓展了研究领域并找到了适合云南特点的研究方向利用生物膜板合成催化剂。总之,作为申请人承担的第一个国家自然科学基金,起到了非常明显的促进作用。