PBDEs作为添加型阻燃剂被广泛应用在聚合物和纺织品之中,在我们的日常生活里几乎无处不在。目前国内外已经开展了环境样品中PBDEs污染分布及其毒理学效应研究,而这类化合物在自然环境中是否降解?在水生生物体内是否被代谢?其代谢物产生的危害如何?这些研究才刚刚开始。本课题将1)通过实验室静态暴露,解析多溴联苯醚在淡水鱼体内的代谢过程,比较水生生物对PBDEs同族体选择性富集和代谢能力的差异;通过对野外水生生物体内PBDEs及其代谢物的分析,阐明受污染水域鱼体内PBDEs及其代谢物的分布特征。根据实验室研究和野外调查,拟获得PBDEs在水生生物体内富集和代谢的基本规律。2)通过斑马鱼胚胎暴露实验和受体介导的芳香烃受体活性筛查,比较性地研究PBDEs及其代谢物的发育毒性和类二恶英毒性,揭示PBDEs及其代谢物对水生生物的潜在危害,为制定该类化合物的环境排放标准、实现其有效控制奠定理论基础。
Polybrominated diphenyl ethers;analogues of PBDEs;fresh water fish;development;toxicogenomic mechanism
多溴联苯醚(Polybrominated diphenyl ethers, PBDEs)及其羟基化和甲氧基化结构类似物(HO-PBDEs和MeO-PBDEs)在水生生物样品中广泛检出。本项目围绕这类污染物开展了研究,发表SCI文章18篇,申请专利1项,培养6名研究生,取得主要研究成果(1)通过建立的同步检测斑马鱼体中PBDEs、HO-PBDEs和MeO-PBDEs分析方法,研究了鱼体内的富集、分布和转化,发现 MeO-PBDEs富集量最高,PBDEs次之,HO-PBDEs最低。BDE-47在斑马鱼体内未发生转化,MeO-PBDEs和HO-PBDEs之间存在相互转化关系,且MeO-PBDEs向HO-PBDEs的转化率高。在鱼卵中MeO-PBDEs和PBDE比HO-PBDEs具有更高的亲子传递。(2)通过对不同水域野外鱼体内PBDEs及其衍生物的分析,海洋生物体内PBDEs浓度(1.828-23.243 ng/g脂重)明显低于长江鱼体内PBDEs浓度(50.266-108.238 ng/g脂重);两种长江鱼体内未检出有PBDEs衍生物而海洋水域中,MeO-PBDEs甚至达到了PBDEs的浓度水平。(3)研究PBDEs及其衍生物对子代的发育影响和丘脑-垂体-甲状腺轴(HPT轴)分子水平上的影响发现斑马鱼发育影响表现为6-OH-BDE-47 >6-MeO-BDE-47 >BDE-47;6-OH-BDE-47和6-MeO-BDE-47对幼鱼HPT轴有影响,结合幼鱼体内的转化定量结果发现6-MeO-BDE-47及其代谢物导致甲状腺激素上升, 6-HO-BDE-47导致了体内甲状腺激素水平降低,与形态学效应研究结果6-HO-BDE-47显著抑制了发育体长一致。采用基于稳定转染的luciferase报告基因鼠肝癌细胞(H4EII-Luc)测试了PBDEs衍生物的芳香受体(AhR)活性34种HO-PBDEs和MeO-PBDEs有19种衍生物表现出了芳烃受体活性,HO-PBDEs比对应的MeO-PBDEs活性强,毒性当量计算发现低于欧盟的最低耐受限值和美国的口服参考量。此外,利用活细胞芯片技术的组学转录方法,发现代谢通路是6-HO-BDE-47最可能干扰的通路,BDE-47的暴露影响了代谢和与细胞衰老的基因,6-MeO-BDE-47造成大肠杆菌体内C-terminus交联干扰。