中文摘要：

短寿命高活性物种的产生、探测及在气溶胶表面非均相过程在线研究无商品化设备，具有挑战性，对认识大气化学过程的气候和环境效应很重要。自主开发光电子能谱-质谱和真空紫外激光单光子光电离质谱技术，实现了气溶胶表面吸附系数准确定量测定和非均相反应在线探测，在线研究了气溶胶表面短寿命物种的反应过程，发现系列非均相新反应和新产物，测定系列重要动力学参数。开发和建立了大气瞬态自由基的原位产生、原位探测以及反应过程在线动态探测新技术和设备，测得的自由基的实验电离能被国际标准数据库收录。近5年来，发表第一和通信作者SCI论文51篇，发表影响因子2以上论文30篇，SCI他人引用276次，应邀在美国Nova出版社的2本书中撰写各1章。获2006年国家自然科学奖二等奖（个人排名第四）和2007年中国分析测试学会科学技术奖二等奖。应邀担任3个国际和2个国内学术期刊编委。拟在气溶胶非均相过程方面开展深入研究工作。

结论摘要：

本项目采用一系列实验室模拟方法研究了典型大气污染物的非均相过程。研究了气态污染物与气溶胶的耦合相互作用对气溶胶物理化学性质的影响。结合气相表征手段（质谱、色谱、光电子能谱等）与气溶胶表征技术（DRIFT-FTIR、SEM、努森池等），研究了气态污染物（SO2、NOx、VOCs、臭氧等）在气溶胶（如矿尘、硫酸盐等）表面的吸附以及反应动力学，研究气态污染物与气溶胶表面的非均相耦合作用、消除以及转化过程。开展了气态污染物 (NOx、VOCs等)在典型大气液态气溶胶表面的非均相化学反应研究，测定了关键动力学参数，深入了解了气-液表面的非均相化学反应过程和反应机制。建立和完善了室内烟雾箱模拟系统，测定了典型VOC（比如丙烯酸酯、5-己烯-2-酮，烯丙基茴香醚、有机胺以及不饱和醇等）与不同氧化剂（臭氧、OH自由基、NO3自由基）的反应速率，探讨了相应的氧化机制。采用理论计算和紫外光电子能谱相结合的方法确定了大气中重要痕量物种的分子结构和反应活性，为大气污染物转化提供了重要的理论基础。结合吸湿串级微分迁移率分析仪（HTDMA）和光腔衰荡光谱（CRDS），对混合气溶胶的吸湿性和光学性质进行研究，探索湿度对混合气溶胶的形貌、相态、结构的影响，研究了不同混合比对气溶胶光学性质的影响，以及二次气溶胶形成过程中气溶胶化学组成、粒径大小、光学性质等物理化学性质的变化。项目开展了系列大气污染物的气相以及非均相（气-液和气-固）的反应动力学、化学转化机制研究，获取了典型有机物与无机组分的混合气溶胶的吸湿性和光学性质等基础数据，为深入认识污染物的大气转化过程及其对成霾的影响提供了研究基础。