尿中羟基多环芳烃(OH-PAHs)和8-羟基脱氧鸟苷(8-OHdG),分别是致癌性环境污染物多环芳烃(PAHs)和DNA氧化损伤的生物标志物,且二者均与PAHs环境污染相关。目前,尿中OH-PAHs和8-OHdG分析方法繁琐的前处理过程,已无法满足PAHs流行病学高通量样品的分析需求。因此,本项目的研究目标即为(1)以可简化前处理过程的国际先进分析技术,电喷雾解吸/萃取电离质谱(DESI/EESI-MS)为分析手段;(2)以OH-PAHs和8-OHdG为主要研究对象;(3)系统优化电喷雾溶剂等关键分析条件、筛选适宜的进样方式,减小尿液基质干扰(尤其对低极性OH-PAHs);(4)建立可快速定量检测尿中OH-PAHs和8-OHdG的DESI/EESI-MS方法,并建立实验室分析质控体系;(5)通过分析实际样品,验证方法实际应用可行性,最终为PAHs流行病学调查提供一种快速高效的分析手段。
hydroxylated polycyclic aromatic hydrocarbons;health risk assessment;ambient mass spectrometry;extractive electrospray ionization;Urine
尿中羟基多环芳烃(hydroxylated polycyclic aromatic hydrocarbons,OH-PAHs)是致癌性有机污染物多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons, PAHs)的重要生物标志物,但现有分析方法尚无法满足PAHs健康风险评价对OH-PAHs高通量分析的迫切需要。电喷雾解吸/萃取电离质谱(desorption/extractive electrospray ionization mass spectrometry,DESI/EESI-MS)是当前国际前沿的直接质谱分析新技术之一,尤适于高通量分析,因此本研究的主要内容即为,系统考察并针对性解决新技术分析尿中OH-PAHs时存在的问题,建立尿OH-PAHs的定性、定量新方法,以及实现新方法的初步应用。成功研发了2种尿中OH-PAHs和1种尿肌酐(内源性代谢物)的快速质谱分析新方法,并已通过非职业暴露人群样品验证。新方法的单个样品检测时间缩短至0.5 min,远低于传统方法所需的数十分钟,方法检测限低至0.01 ug/L,有望实现非职业暴露以及职业暴露人群PAHs健康风险研究中OH-PAHs的高通量分析。相关研究成果发表在Anal. Chem.,Anal. Chim. Acta等分析化学领域高水平期刊,获得1项授权发明专利和2项申请发明专利,并在DIOXIN2013等相关领域重要学术会议作4次口头报告。