中文摘要：

高效太阳能电池的研发与推广是开发和利用太阳能的重要途径。染料-氧化物界面能量转换与传递是敏化太阳能电池实现光电转换的关键，也是决定光电转化效率的最直接因素之一。对该类界面能量转移机制的理解是提升其光电转换效率的关键之处。本申请拟采用共振光电子谱技术，以敏化太阳能电池的模型体系顺式-二硫氰-二(4,4'-二羧酸-2,2'-二吡啶)合钌(II)/二氧化钛（N3/TiO2）为具体研究对象，设计和合成具有不同桥联长度和桥联化学构成的敏化剂N3的衍生物，确定N3及其衍生物-TiO2之间的界面电荷转移时间，构造电荷转移时间与桥联长度、化学构成之间的本构关系，探索界面电荷转移机制，建立该类染料-氧化物超快界面能量传递的微观机制。这一基础研究能够帮助理解异质界面能量转移与传递机制，为进一步开发基于染料分子的新型器件，尤其是高效敏化太阳能电池器件奠定基础，具有重要的科学意义和潜在的应用前景。

结论摘要：

本项目着眼于敏化太阳能电池中在新能源中的应用，研究敏化分子与氧化物界面之间的能量转换和传递机制，特别关注典型敏化物顺式-二硫氰-二(4,4’-二羧酸-2,2’-二吡啶)合钌(II)（N3）与二氧化钛的界面特性。首次提出了二步法制备二氧化钛（110）-（1x1）重构表面的技术路线，克服了传统方法对加热过程中腔体气压的苛刻要求，大幅度缩短了该类表面的制备时间。第一步，在超高真空环境下，通过电子束轰击加热，在钕掺杂二氧化钛（110）晶体上制备出大台阶面、均匀的二氧化钛（110）-（1x2）重构表面；第二步，通过控制腔内氧压和加热温度，使二氧化钛（110）-（1x2）重构表面氧化，从而转变为二氧化钛（110）-（1x1）重构表面。利用该技术路线，我们成功地制备了台阶面可达到30x30纳米的二氧化钛（110）-（1x1）表面。建立二步的化学合成路线，掌握了相关工艺条件，合成了一系列具有共轭键合和非共轭键合形式桥连结构的N3的衍生物L分子。利用同步辐射光电子谱技术表征了L系列分子与固体表面之间的相互作用，明确了固体对L分子中碳原子内层电子轨道的束缚能的作用，从而揭示了界面之间的电荷转移过程；并利用扫描隧道显微技术证实了L系列分子的化学结构，表征了L系列分子在金、铜等表面上的吸附与自组织结构，观测到了由分子间的范德华力、电偶极子作用和氢键相互竞争所导致的自组织结构的相变过程，理解了分子-分子之间作用力和分子-固体之间作用力对自组织结构的调控。在金（111）表面上构筑了红荧烯超分子手性结构，实现了该类结构手性在不同层间之间的手性传递，建立了相应的结构和形成机制模型，明确了分子间π-π相互作用在手性结构形成过程中的作用。首次观测到吸附在铜（100）表面上的非手性的酞菁锌分子具有非对称电荷转移所导致的手性特征，且该类电荷转移导致的手性分子可在热驱动下自发组装成二级手性结构。实现了对手性识别动态过程的分子水平上的实时跟踪，发现了手性识别中亚稳态的存在，证实了该类手性分子的识别过程遵守形状匹配原则，揭示了手性识别的主要驱动力为该类手性分子间的范德华作用力。上述结果对敏化光电转换器件和有机分子与金属电极接触的设计和优化有重要的参考价值，共共在Appl. Phys. Lett.、Phys. Rev. B等SCI刊物发表论文7篇，申请中国发明专利3项。