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镧改性β分子筛上的异丁烯水合醚化复合反应
  • ISSN号:0253-9837
  • 期刊名称:《催化学报》
  • 时间:0
  • 分类:O643[理学—物理化学;理学—化学] TQ53[化学工程—煤化学工程]
  • 作者机构:[1]西安交通大学化学工程系动力工程多相流国家重点实验室,陕西西安710049
  • 相关基金:国家自然科学基金重点资助项目(20436040).
中文摘要:

采用离子交换法,分别在微波加热和常规加热的条件下,制备了La/β分子筛催化剂,并采用红外光谱、扫描电子显微镜、X射线衍射与能量色散谱进行了表征.考察了不同加热条件下所得的改性β分子筛上La的负载量,La在分子筛表面的分散度以及催化剂对乙醇-水-异丁烯体系水合醚化复合反应的催化性能,并分析了反应机理.与传统加热法相比,微波加热法制得的催化剂上La离子的一次交换度和负载量高,且交换时间大大缩短.La离子的引入使得β分子筛上乙醇与水的转化率提高了10%~20%,而且随着La负载量的增加,催化剂的活性呈明显的上升趋势.反应机理的分析表明,上述水合醚化反应主要发生在β分子筛的表面上,B酸位桥接Al-OH-Si酸性点可能是主要的反应活性点,并且反应过程经历碳正离子中间体的形成步骤.

英文摘要:

The La/β molecular sieve catalyst was prepared by the ion-exchange method using microwave heating and conventional heating. The catalyst was characterized by infrared spectroscopy, scanning electron microscopy, X-ray diffraction, and energy dispersive spectroscopy. Hydration and etherification reactions of isobutylene with an ethanol-water mixture to produce a fuel mixture were carried out over these catalysts. The effects of the preparation method and La loading on the catalytic performance of La/β catalysts were studied, and the reaction mechanism was proposed. The results indicated that the ion-exchange degree and La loading of the La/β catalyst prepared by the microwave heating method were higher than the one prepared by the conventional heating method, and the ion-exchange time was shorter. The conversion of water and ethanol over the modified La/β molecular sieve catalyst was increased by 10 % -20 % compared with the unmodified Hβ molecular sieve, and the catalyst activity increased with the La loading. The hydration and the etherification mainly occurred on the external surface of the β molecular sieve catalyst. Bridging Al-OH-Si acid sites, i.e. , Broensted acid sites, were the main active sites, and the carbonium ion was formed during the reaction.

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期刊信息
  • 《催化学报》
  • 北大核心期刊(2011版)
  • 主管单位:中国科学院
  • 主办单位:中国化学会 中国科学院大连化学物理研究所
  • 主编:李灿 张涛
  • 地址:大连市沙河口区中山路457号
  • 邮编:116023
  • 邮箱:chxb@dicp.ac.cn
  • 电话:0411-84379240
  • 国际标准刊号:ISSN:0253-9837
  • 国内统一刊号:ISSN:21-1195/O6
  • 邮发代号:8-93
  • 获奖情况:
  • 第三届国家期刊奖提名奖,中国科协精品科技期刊示范项目
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国工程索引,美国剑桥科学文摘,美国科学引文索引(扩展库),日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),英国英国皇家化学学会文摘,中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:19199