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飞秒时间分辨拉曼光谱用于研究β-胡萝卜素单重激发态内转换和振动弛豫过程
  • ISSN号:1000-3290
  • 期刊名称:《物理学报》
  • 时间:0
  • 分类:O561.4[理学—原子与分子物理;理学—物理]
  • 作者机构:[1]北京分子科学国家实验室中国科学院化学研究所分子动态与稳态结构国家重点实验室,北京100080, [2]河北大学物理科学与技术学院,保定071002, [3]中国人民大学理学院化学系,北京100872
  • 相关基金:基金项目:国家自然科学基金(批准号:20273077和20673144)资助的课题.
中文摘要:

搭建了飞秒时间分辨受激拉曼光谱(FSRS)装置,并用于研究全反式β-胡萝卜素单重电子激发态超快内转换和振动弛豫过程,基于三脉冲“抽运-探测”方案搭建的时间分辨受激拉曼光谱装置同时实现了150fs的时间分辨率和23.7cm^-1的光谱分辨率,光谱检测范围为300-4000cm^-1,对全反式β-胡萝卜素电子激发态的飞秒时间分辨拉曼光谱研究表明,β-胡萝卜素被激发到S2态后,经由寿命约为0.3ps的中间态Sx态实现向S1态的内转换(S2→Sx→S1),S1态继而发生分子内和环境冷却引起的振动弛豫过程,时间尺度分别为0.3-0.6ps和-11ps,其中“热”S1态的寿命和S1→S0内转换的时间尺度相当(-11ps);S0态的分子内振动弛豫和“热”S0态振动弛豫过程的时间尺度分别为-0.3ps和-15Ps,上述β-胡萝卜素的电子激发态内转换和振动弛豫特性有助于理解它在光合作用体系中的辅助捕光功能。

英文摘要:

A femtosecond time-resolved stimulated Raman scattering (FSRS) apparatus was built, and was used to study the uhrafast internal conversion and vibrational relaxation processes between the singlet excited states of all-trans-β-carotene in solution. The FSRS apparatus, constructed on the basis of a three-pulse pump-probe scheme, achieved a time resolution of 150 fs, a spectral resolution of 23.7cm^-1, and a detection spectral window of 300-4000cm^-1 The FSRS results are interpreted in terms of a serial internal-conversion scheme between the low-lying singlet excited states, i.e. S2→Sx→S1→S0. Spectral dynamics analysis and kinetics analysis proved that the intra-molecular vibrational relaxation in the St state proceeds on a time scale of 0.3-0.6ps, while the 'hot' SI state decays with a time constant similar to the lifetime of this state (-11ps). Furthermore, the time scale of intra-molecular vibrational relaxation and vibrational cooling processes in the So state are shown to be -0.3 and -15ps, respectively. These results are useful for a deeper insight into the light-harvesting function of carotenoids in photosynthetic organisms.

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期刊信息
  • 《物理学报》
  • 北大核心期刊(2011版)
  • 主管单位:中国科学院
  • 主办单位:中国物理学会 中国科学院物理研究所
  • 主编:欧阳钟灿
  • 地址:北京603信箱(中国科学院物理研究所)
  • 邮编:100190
  • 邮箱:apsoffice@iphy.ac.cn
  • 电话:010-82649026
  • 国际标准刊号:ISSN:1000-3290
  • 国内统一刊号:ISSN:11-1958/O4
  • 邮发代号:2-425
  • 获奖情况:
  • 1999年首届国家期刊奖,2000年中科院优秀期刊特等奖,2001年科技期刊最高方阵队双高期刊居中国期刊第12位
  • 国内外数据库收录:
  • 美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国工程索引,美国科学引文索引(扩展库),英国科学文摘数据库,日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:49876