具有高氢气渗透率、分离性能以及水热稳定性能的二氧化硅氢分离膜材料在水煤气变换、甲烷水蒸气重整等洁净能源领域具有重要的潜在应用前景。本项目通过含疏水基团的有机硅烷(三氟丙基三乙氧基硅烷、乙烯基三乙氧基硅烷、甲基三乙氧基硅烷等)分别和正硅酸乙酯进行共水解缩合反应,并通过dip-coating涂膜,成功地在多孔氧化铝支撑体上获得了三氟丙基、乙烯基和甲基修饰的二氧化硅膜,膜材料的疏水性能得到很大程度的提高,其对水的接触角分别提高到115.0、105以及109度。三氟丙基和乙烯基修饰的膜材料依然保持良好的微孔结构,孔径狭窄分布在0.5nm左右,其微孔结构在水热环境下能够保持稳定。有机疏水基团能够承受接近500℃的高温。200℃时三氟丙基修饰的膜材料经过支撑体修正以及扣除努森扩散影响后氢气的单组分渗透率达到3.10×10-6molm-2 s-1Pa-1,H2/CO2的理想分离系数达到15.2。在双组分气体渗透的条件下,乙烯基修饰的膜材料300℃时氢气渗透率为1.79×10-7 molm-2s-1Pa-1,H2/CO2的分离系数达到7.5。修饰后的膜材料均能够在水热环境下稳定工作200小时以上。
英文主题词Hydrophobic groups; Silica membrane; Pore structure; Hydrogen separation; Hydrothermal stability