钌催化剂是继铁催化剂之后的新一代氨合成催化剂,其中以活性炭为载体的钌催化剂最有应用前景,而炭载体的甲烷化流失是其工业化应用的最主要障碍。但是现有研究表明活性炭载体的初始甲烷化温度高于理想的工业氨合成反应所需要的温度。我们最新研究发现低温长时间氨合成反应前后钌催化剂中K和Ba助剂的存在形式不同,并且K助剂与活性炭载体之间存在反应。本项目提出Ru/C催化剂中助剂存在形式的变化可能是造成催化剂失活的重要因素,将考察催化剂活化及氨合成反应过程中助剂的存在形式、生成路径及其相关影响因素;详细表征氢、氮和氨分子在催化剂表面的吸附行为和化学状态;并结合催化剂的其它物化性质及氨合成性能评价结果来分析钌催化剂的内在本质,阐明催化剂的失活机理。本研究将有助于认识和解决催化剂的稳定性问题,为制备高效钌系氨合成催化剂提供理论依据和指导,并为炭材料为载体的各种负载型催化剂的开发奠定了理论基础。
英文主题词Ammonia synthesis;Ru/C;Deactivation;Promoter;