本研究项目拟将独特的硅烷化后处理技术首次应用于各类层状分子筛,在分子水平上对分子筛晶体结构进行修饰和调变,将小孔径或中等孔道的分子筛转变为具有大反应空间场的新型大孔分子筛材料,并研讨其作为固体酸催化剂和选择性氧化催化剂在大分子的反应中的催化性能,开发新的绿色化学和化工过程。本课题开辟一条分子筛结构改性的新途径,填补分子筛催化材料制备技术中的一个重要空白;它不仅丰富现有小孔分子筛材料在大分子催化中的应用技术,而且为多个具备工业化背景的石油化学反应过程提供绿色催化材料。
本研究项目将独特的硅烷化后处理技术首次应用于各类层状分子筛,在分子水平上对分子筛晶体结构进行修饰和调变,有效地将小孔径或中等孔道的分子筛转变为具有大反应空间场的新型大孔分子筛材料,并进一步研究了其作为固体酸催化剂和选择性氧化催化剂在大分子的反应中的催化性能。首先合成了具有MWW,FER,CDO以及MCM-47结构的各类层状分子筛层状前驱体包括其杂原子分子筛,然后在酸性条件下,采用二甲基二乙氧基硅烷化试剂对层状前驱体进行层间硅烷化扩孔处理,得到了四种新型晶体结构的沸石分子筛。采用XRD,MAS NMR, IR,SEM,HRTEM和元素分析等技术系统考察了硅烷化层间扩孔的过程和所得到产物的晶体结构,证实了扩孔是通过层间插入单层硅后实现的,在整个晶体颗粒内孔道排列整齐均匀。层间扩孔的MWW硅铝分子筛作为固体酸催化剂在环己酮肟贝克曼重排反应中显示更高高活性;层间扩孔的Ti-MWW分子筛在环状烯烃的液相环氧化反应显示更好的优越性。本研究开辟一条分子筛结构改性的新途径,不仅丰富现有小孔分子筛材料在大分子催化中的应用技术,而且为多个具备工业化背景的石油化学过程提供了绿色催化材料。