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中文摘要：
系统开展了新型杂原子分子筛的设计合成、活性组分的可控组装、晶体结构的调变及其液相环境友好氧化反应过程的研究，研发出一系列自主创新的钛硅分子筛和相应的绿色催化过程，取得兼备学术意义和实际应用价值的成果。1.采用晶化助剂法、结构可逆转换法和干胶晶化法，率先研制出新一代钛硅分子筛－Ti-MWW，填补了该领域的一项空白; 2. 研发出了分子水平上的插层技术以及层间完全或部分剥离修饰方法，合成出了晶体结构新颖、催化性能独特的大孔性钛硅分子筛，丰富了分子筛的晶化和主客体化学理论；3.研发出了一系列自主创新的，以水为唯一副产物的烃类氧化环境友好过程。已经实现了世界上首套Ti-MWW催化丁酮氨氧化生产丁酮肟的绿色过程的工业化应用，为进一步高效清洁合成其他大宗含氧化学品奠定了基础。此外，发表了制备具有独特酸催化、碱催化和氧化还原催化功能的非硅基介孔材料的新方法，为有效利用介孔聚合物催化材料提供了新思路。
英文摘要：
heterogeneous catalysis；zeolite；titanosilicate；selective oxidation；ammoximation
结论摘要：
系统开展了新型杂原子分子筛的设计合成、晶体结构修饰、催化活性中心的构建及其在烃类选择氧化反应以及大宗化学品绿色合成过程的应用研究，取得的主要成绩如下 1. 新型杂原子分子筛的制备及其催化体系的构建 设计合成了Ti-MWW、Ti-MOR和层状LTS-1等结构新颖的钛硅分子筛催化剂。开展了层状分子筛孔径工程研究，成功制备了层间完全或部分剥离型以及层间插硅扩孔型钛硅分子筛，构建了液相选择氧化催化材料新体系。层间插硅扩孔技术为设计满足大分子催化转化的分子筛催化材料提供了新思路。在原子和分子水平上，实现了钛硅分子筛活性中心微环境的调变和控制，研发出了晶体结构重排、氟化物修饰以及碱金属改性提高钛硅分子筛催化活性的新方法。采用直接水热合称法以及“原子种植”后处理法，制备得到了新型锡硅分子筛催化材料。同晶取代制备高度水热稳定的锗硅分子筛材料。锡硅以及锗硅分子筛对酮类氧化合成内酯化学反应品显示优异催化性能。 2. 双（多）功能集成型分子筛催化材料的设计合成 开展了下一代氧化催化过程新技术以及双（多）功能集成、过程强化型催化反应过程的研究。设计合成了钛硅分子筛负载金、钯纳米颗粒双功能催化材料，兼备原位制备双氧水和烯烃环氧化两个催化功能。设计合成了钛硅分子筛负载Rh(OH)x催化剂，兼备催化醛类氨氧化和醛肟重排合成酰胺双功能，实现了酰胺的一步清洁合成。进一步将核壳结构分子筛的设计概念推广到分子筛活性中心的保护以及择形催化选择性的增强，有效延长了催化剂寿命，提高了甲苯歧化合烷基化反应的对位选择性。 3. 环境友好催化反应过程 所制备的杂原子分子筛对一系列烃类的选择氧化反应显示高效催化性能。这些反应以水为唯一副产物，具有环境友好的特点。基于所设计的新型催化剂，形成丁酮肟清洁合成新工艺，率先在国内得到工业化应用。 在Angew. Chem.、JACS、ACS Catal.、J. Catal.等化学和催化的主流学术期刊发表项目标注论文50余篇；出版专著和专章5部；申请发明专利17项，获授权专利10项。担任国际刊物Microporous Mesoporous Materials副主编以及其他3个学术期刊的编委。受聘教育部长江特聘教授，当选上海市学科带头人、东方学者。团队成员2人晋升教授/研究员，1 人晋升副教授，2人入选教育部新世纪优秀人才计划。
成果综合统计
期刊论文
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著作
期刊论文
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