影响大气臭氧的含溴、含碘瞬变物种产生、表征与减控研究-东篱科研大数据发现系统（DRDS）

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影响大气臭氧的含溴、含碘瞬变物种产生、表征与减控研究

项目名称：影响大气臭氧的含溴、含碘瞬变物种产生、表征与减控研究
项目类别：面上项目
批准号：20473094
申请代码：B0301
项目来源：国家自然科学基金
研究期限：2005-01-01-2007-12-31

项目负责人：王殿勋
负责人职称：研究员
依托单位：中国科学院化学研究所
批准年度：2004

中文摘要：

发展我们独创研制的原子-分子反应和超低温(-253~25℃)变温实验装置，建立低温真空制备与合成实验装置。深入开展Br 、I 原子与O3，NO, NO2, NO3, 等分子间的原子-分子反应，以及由我们发现的卤素互化物如ICl, BrCl, ICl3 等与银盐体系间的气-固异相反应, 产生与捕获多种含Br 、含I 瞬变物种和新物种；用瞬态光电子能谱（PES）、激光光电离质谱（PIMS）、X-射线衍射（XRD），红外、低温拉曼等多种现代先进谱仪表征这些合成与发现的新物种的组成、结构与其参与的反应。重点揭示含Br 、含I烷烃与O3间的关键反应通道与其关键瞬变物种，试图找出与发现减控这些关键反应通道与其瞬变物种的方法与技术，最终为抑制大气O3的持续破坏提供新思路，新途径。

中文主题词：含溴、含碘瞬变物种；活性卤素；飞行时间质谱；非均相反应；理论

英文摘要：

Bromine and Iodine Containing

英文主题词： Bromine and Iodine Containing

结论摘要：

建立了国内唯一的可用于研究瞬态物种的紫外光电子能谱-飞行时间质谱联合谱仪和可用于研究大气光氧化过程的光化学反应装置及可用于研究含溴含碘物种在颗粒物表面的非均相反应过程的流动反应装置。深入开展了含溴含碘物种的合成和性质研究。结合我们实验室长期开展活性卤素化合物的技巧，通过诸多含有活性卤素的气相化合物与拟卤素金属盐之间的原位真空控温反应，首次成功的合成和检测了多种含卤素的瞬态新物种。通过大气光化学反应装置我们合成并检测了活性卤素前体物与SOx和NOx的大气光化学产物及中间产物。利用瞬态光电子能谱和飞行时间质谱联合谱仪（PES-PIMS）、激光光电离质谱（PIMS）、流动反应装置-真空紫外激光单光子光电离飞行时间质谱、X-射线衍射（XRD），红外、低温拉曼等多种现代先进谱仪表征了这些新合成与发现的新物种的组成、结构与其参与的反应。此外，结合理论化学计算对这些化合物和中间体的结构、能量、反应活性、稳定性及解离机理进行了探讨。同时我们还利用自己搭建的烟雾箱模拟了系列烷烃、烯烃和炔烃与NOx和O3的大气反应过程。这些研究结果对含溴含碘物种的大气光化学反应及其在颗粒物表面的非均相化学反应有重要意义。

成果综合统计