我国铀矿冶中普遍采用溶浸(生物浸矿)技术,尾矿库因"返酸"现象释放铀等核素污染环境是国际上长期未解决的难题之一。本项目研究铀尾矿库中铀在地下水中的化学-生物稳定性问题的控制机理与对策。包括尾矿库中铀的稳定性的判断方法,铀尾矿、废石中铀释放现象的影响因素分析,铀的物理化学-生物释放现象的机理模型和铀迁移的耦合模型。拟综合运用多介质中生物-化学平衡理论、生物化学、岩石化学、核环境微生物学、地下水动力学等理论和现代科学仪器分析方法,通过实验室模拟试验和尾矿库现场取样分析,深入研究尾矿库微环境中铀元素化学-生物平衡的影响机制、判别方法和调控原理,深化相关理论、建立模型。在我国系统开展铀尾矿库中铀的生物-化学稳定性问题研究,发展铀尾矿(库)铀稳定性控制理论,提出适合国情的铀的稳定性控制技术方法,为铀尾矿(库)安全评估、设计提供理论支撑,具有重要的科学意义与应用前景。
uranium mining;groundwater;the chemical-biological stability;sulfate-reducing bacteria;S. oneidensis
铀尾矿库因“返酸”释放铀等核素污染环境是国际上长期未解决的难题之一。尾矿中铀的释放涉及其物理、化学、微生物多过程的耦合作用。在前期研究的基础上,重点探讨了铀尾矿库中铀在地下水中的化学-生物稳定性控制机理及其对策。 铀尾矿库中铀的化学稳定性与环境介质pH直接相关。当环境介质pH大于6.5时,铀的稳定性较好,pH越低稳定性越差。Cu2+和Ca2+等离子对铀的生物稳定性存在较大影响。在铀的生物稳定性控制方面,围绕希瓦氏菌(S. Oneidensis)、硫酸盐还原菌(颗粒污泥)、厌氧颗粒污泥粉末对U(VI)的去除性能及机理开展研究。发现在厌氧环境下,零价铁(ZVI)与 S. Oneidensis 还原U(Ⅵ)存在明显的协同作用,能够利用AQS进行腐殖质呼吸高效还原U(VI),Cu2+和Ca2+对腐败希瓦氏菌还原U(Ⅵ)存在较强的抑制作用。硫酸盐还原菌为优势菌属的颗粒污泥对U(Ⅵ)去除率可达98.89%,pH是关键因素,COD、SO42? 的添加有利于提高U(Ⅵ)去除效果,而NO3?能使已还原的U(Ⅵ)再氧化。厌氧颗粒污泥粉末对U(Ⅵ)具有较好的吸附效果,当U(Ⅵ)初始浓度为10mg/L,30℃时,PAGS吸附U(Ⅵ)的最佳pH值为6,最佳用量为2.0g/L。机理方面,吸附和还原作用同时存在,颗粒污泥或菌体上主要以稳定U(Ⅳ)形式沉积,同时残留部分U(Ⅵ)。 化学控制机理方面,主要研究了氧化石墨烯材料对铀(Ⅵ)的吸附性能。采用原位共沉淀法制备出磁性氧化石墨烯/β-环糊精复合材料(MGO/CD),GO/CD对U(VI)的最佳吸附pH值为6,吸附平衡时间为5 h,30℃时饱和吸附量为322.6 mg/g。吸附过程符合准二级动力学模型和Langmuir等温吸附方程。MGO/CD上的羟基、羰基和环氧基是U(VI)的主要结合位点。 综合上述研究结果,揭示了铀的生物—化学控制机理,发展了铀尾矿(库)铀稳定性控制理论,提出适合国情的铀的稳定性控制技术方法,为铀尾矿(库)安全评估、设计提供理论支撑,具有重要的科学意义与应用前景。