本项目是基于对Mn2+、Cu2+等过渡金属离子掺杂半导体量子点研究方法和思路,采用两种掺杂策略,即生长掺杂和成核掺杂策略,通过高温油相法合成"低毒性"Eu3+掺杂ZnSe半导体量子点。对生长掺杂策略,通过光谱表征,探索Eu3+在ZnSe晶格中不同温度下的迁移行为,获取相关动力学参数,对掺杂量子点生长动力学各个参数求解,确定"晶格扩散"等四个基本运动过程的临界温度,以找到一条普适性的掺杂路线;运用化学刻蚀法,结合光谱结果,系统研究Eu3+的掺杂浓度和掺杂位置对光学性质的影响。对成核掺杂策略,通过控制ZnSe的晶相结构,选择合适的反应条件,生长核壳结构或与聚合物形成杂化材料,制备超稳定的高质量掺杂量子点,系统研究合成温度、壳层厚度等对掺杂量子点光化学稳定性的影响。本项目旨在为该类"绿色"掺杂量子点在生物标记、固态发光和量子器件等方面的应用作前期性探索。
理解掺杂量子点的基本掺杂过程是量子点合成化学的关键科学问题,合成高质量掺杂量子点可以为将来量子点的实用化提供材料基础。本项目中我们利用溶液化学方法,获得了如下创新性研究成果1)通过加入少量In前驱体,采用两条掺杂路线初步合成了Eu:ZnInSe量子点;2)设计和合成了的Eu:In2O3量子线,并对其形成机理进行了探讨;3)以Mn:CdSe、Mn:ZnS等量子点为研究模型,利用稳态光谱为探针,对掺杂的基本过程如晶格扩散、晶格弹出等过程进行了分析,确定了晶格扩散的临界温度;4)合成了Mn:ZnSe、Cu:ZnCdS、Cu:ZnSeS、Ag:ZnCdS、Ag:ZnCdSeS等量子点,系统研究了各种实验条件对量子点发光性质的影响;5)分析了过渡层ZnS和表面层CdS的厚度对MnS/ZnS/CdS量子点发光性质的影响,利用时间分辨光谱,系统研究了温度对不同基质材料的Mn掺杂量子点发光的热效应影响。上述结果表明通过调控量子点的合成路线和实验参数,可以获得高质量发光性能优良的量子点,为后续应用提供了材料基础。