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SO4^2-对铁基催化剂上费托合成反应的影响
  • ISSN号:0253-9837
  • 期刊名称:《催化学报》
  • 时间:0
  • 分类:O643[理学—物理化学;理学—化学]
  • 作者机构:[1]中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室,山西太原030001, [2]中国科学院研究生院,北京100049
  • 相关基金:国家杰出青年科学基金(20625620);国家自然科学重大项目基金(20590361),致谢本论文得到中科合成油技术有限公司在设备和资金上的支持,特此鸣谢.
中文摘要:

以FeCuK/SiO2为母体催化剂,用不同浓度的NH4HSO4水溶液进行等体积浸渍,制备了不同SO4^2-含量的费托合成(FTS)铁基催化剂.采用原子发射光谱、低温N2吸附、X射线光电子能谱、程序升温还原和穆斯堡尔谱等技术对催化剂进行了表征,并在H2/CO摩尔比0.67,WHSV=2000h^-1,压力1.5MPa和温度250℃条件下进行了浆态床FTS反应.结果表明,少量SO4^2-能促进催化剂在H2中的还原;在合成气还原过程中,少量SO4^2-对催化剂的碳化程度影响不大,但大量SO4^2-严重抑制催化剂的碳化.在约500h的运行实验中,各催化剂样品表现出的催化活性有所差异,但均呈现较好的稳定性.SO4^2-可抑制水煤气变换反应活性,且随着SO4^2-含量的增加,抑制作用愈加明显;同时,催化剂上浸渍少量SO4^2-可有效抑制CH4的生成,提高低碳烯烃的选择性.

英文摘要:

A series of Fe-based catalyst samples with different amounts of SO4^2- for Fischer-Tropsch synthesis (FTS) were prepared by iso-volume impregnation of the FeCuK/SiO2 precursor with NH4HSO4 solution. The catalyst samples were characterized by atomic emission spectroscopy, N2 adsorption, X-ray photoelectron spectroscopy, temperature-programmed reduction, and M6ssbauer effect spectroscopy. The catalytic performance of the catalyst samples for the FTS reaction was measured in a continuous stirred tank slurry reactor under the reaction conditions of n (H2 )/n (CO) = 0.67, WHSV = 2 000 h^-1, 1.5 MPa, and 250 ℃. The results showed that the addition of SO4^2- promoted the reduction of the catalyst in H2. A low level of SO4^2- slightly influenced the extent of carburization, and the excessive addition of SO4^2- restrained carburization apparently in syngas. The catalyst samples with different SO4^2- amounts displayed different FTS reactivity, but all the samples were stable during 500 h on stream. Moreover, the addition of SO4^2- could suppress the water-gas shift reaction. The low level of SO4^2- suppressed methane selectivity and promoted slightly alkene selectivity.

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期刊信息
  • 《催化学报》
  • 北大核心期刊(2011版)
  • 主管单位:中国科学院
  • 主办单位:中国化学会 中国科学院大连化学物理研究所
  • 主编:李灿 张涛
  • 地址:大连市沙河口区中山路457号
  • 邮编:116023
  • 邮箱:chxb@dicp.ac.cn
  • 电话:0411-84379240
  • 国际标准刊号:ISSN:0253-9837
  • 国内统一刊号:ISSN:21-1195/O6
  • 邮发代号:8-93
  • 获奖情况:
  • 第三届国家期刊奖提名奖,中国科协精品科技期刊示范项目
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国工程索引,美国剑桥科学文摘,美国科学引文索引(扩展库),日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),英国英国皇家化学学会文摘,中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:19199