中文摘要：

复杂基体样品的直接质谱分析已成为当前国际分析化学研究的前沿和热点之一。现有快速质谱分析方法对复杂样品的耗量较大（≥10微升），制约了其在痕量珍稀样品快速分析方面的应用。本项目以前期工作为基础，探索表面解吸常压化学电离质谱（SDAPCI-MS）分析纳升级复杂样品的基本问题，研究纳升级复杂样品定量采样方法及影响因素，研发对纳升级复杂样品进行定量采样的技术、装置以及该装置与线性离子阱质谱仪耦联的方法，构建对纳升级样品进行直接分析的串联质谱技术平台，用已知标准样品对该平台进行优化和表征以获得良好的灵敏度、精密度和线性范围，最终建立以组织间隙液体为代表的复杂样品质谱分析方法。本项目将系统地研究纳升级复杂样品SDAPCI-MS分析的技术原理、装置和方法，揭示制约样品耗量的关键因素，考察各种实验条件对其分析性能的影响，为发展珍稀复杂样品的快速质谱分析技术、仪器和实用方法奠定基础。

结论摘要：

本项目系统地研究纳升级复杂样品DAPCI-MS 分析的技术原理、装置和方法，揭示了制约样品耗量的关键因素，考察各种实验条件对其分析性能的影响，利用该技术对食品、医学样品、生物样品等进行了应用可行性研究，为发展珍稀复杂样品的快速质谱分析技术、仪器和实用方法奠定基础。在本项目的支持下，发表学术论文8篇（SCI收录6篇）；获国家授权专利7件（发明1件），软件著作权1件；获江西自然科学奖一等奖等奖励6项，达到项目考核指标。 1. 表面解吸常压化学电离质谱（DAPCI-MS）可在无需样品预处理条件下对复杂基体样品中痕量化合物进行高灵敏（灵敏度高于DESI 2~3个数量级）、无污染的质谱分析。本研究以DAPCI-MS为基础，利用常见的针灸钢针，通过酸碱处理使针尖直径达到微米以下，与调节手柄组装研制微量取样器，选择具有代表性的实际样品（如带有固形物的果汁），研究建立微量样品的采样技术。 2. 将探针式微量取样器与DAPCI离子源耦合，再与美国热电公司的LTQ线性离子阱质谱耦合联用，建立了微量取样表面解吸常压化学电离质谱（Nano-DAPCI-MS）检测平台，系统研究微量取样器的结构、形状、尺寸、材料、加工精度、装配方式及其与DAPCI 离子源的耦联方式对信号的影响。并采用标准样品（如精氨酸稀溶液），分别添加不同浓度和种类的无机和/或有机基体，系统研究不同基体浓度和种类对小体积样品中待测物信号的影响，充分了解了Nano-DAPCI-MS 技术对不同基体可能存在的依赖性。 3. 在无需样品预处理的条件下，通过构建对复杂样品进行直接分析的纳升取样器与表面解吸常压化学电离质谱耦联技术（Nano-DAPCI-MS），实现了果汁中乐果、饮料中的维生素C、火锅底料中的痕量可卡因的直接快速分析，并将其应用到医学检验、咖啡因代谢过程的活体质谱监测及牙齿微区表面的研究。研究表明，本项目完成的纳升取样器与表面解吸常压化学电离质谱耦联技术，具有低耗损、灵敏度高、特异性好、无污染等特点，解决了样品量小对检测的制约瓶颈，为发展珍稀复杂样品的快速质谱分析技术、仪器和实用方法奠定了基础。本项目的研究已完成了研究计划中的全部内容并有扩充，达到了预期的研究目标。