中文摘要：

铀在陶瓷固化体中的赋存状态对其浸出率有着重要影响，是评价固化体在长期处置状态下稳定性的重要参数之一，探明铀的赋存状态是明了固化体的结构及提高固化体的稳定性的关键。本项目基于目前陶瓷固化的技术特征及国内外的研究现状，提出针对钛基陶瓷固化体展开系统研究。首先利用计算机模拟方法，构建钙钛矿、钙钛锆石、榍石和碱硬锰矿四种钛基陶瓷固化体矿物的晶体结构模型，计算铀在其中可能存在的位置以及包容量，得到优选陶瓷固化体体系，然后再采用实验研究方法，制备陶瓷固化体，研究固化体中各矿物的含量、粒度分布、形态和颗粒表面积，力学性质，固化体的结构以及铀在其中的分布，铀在固化体中化学状态，铀的包容和滞留能力等参数，最后结合计算机模拟和实验研究的成果，评估钛基陶瓷固化体的稳定性。通过本研究，不仅可从理论基础上掌握铀在钛基陶瓷固化体的赋存状态，而且可为提高钛基陶瓷固化材料的性能以及该技术的实际应用提供相关的科学依据。

结论摘要：

在高放废物的固化研究中，核素在固化体中的赋存状态与固化体的长期稳定性存在直接的联系，因此，探讨核素的赋存状态对于提高固化体的性能尤为重要。本研究从固化体的制备技术出发，首先对钛基陶瓷固化体的制备进行研究，对不同核素掺量条件下钛基陶瓷固化体的合成工艺条件，包括原材料的选择、温度条件和保温时间等进行了研究，从而得到钙钛矿、榍石、钙钛锆石三种钛基陶瓷固化体的合成条件。在此基础之上，结合计算机模拟技术和实验结果，重点研究了模拟核素在陶瓷固化体中的赋存状态，通过理论计算和实验结果的分析，研究钛基陶瓷固化体的核素包容量、结构特征和晶体化学特征，明了铀在陶瓷固化体中赋存状态。项目同时研究了钛基陶瓷固化体的高温稳定性能，表明了钛基陶瓷固化体具有良好的高温稳定性，是理想的高放废物的固化基材。