有机合成化学是化学研究的核心内容之一,不仅是活性物质合成和新药发现的科学基础,还为衣、食、住、行和社会发展提供物质保障。它与材料科学、生命科学和人类健康等有紧密的联系。因此,开展有机合成化学研究,研究新反应、新方法、新策略和具有重要生物活性复杂分子的合成,具有重要的理论意义和应用前景。以有机合成的新反应和新策略为主线,针对有机合成化学存在的重要科学问题,按照有机合成化学的可控性、针对性和有效性等原则,设计和合成新型高效催化剂,开展不对称催化反应、酶及模拟酶催化反应研究、尤其是新反应、新策略及相关反应的理论模拟研究,发展高效、简洁和环境友好的合成途径和策略,并将合成方法学研究成果应用于具有重要生物功能分子的合成。同时,对具有重要生物功能的复杂天然产物分子进行全合成研究,在全合成研究中发展新的方法和策略,促进有机合成化学的发展。
Novel Catalyst;Biocatalysis;New Synthetic Method;New Synthetic Strategy;Total Synthesis
项目按照预定的研究方向,在有机合成新催化剂、新反应和新策略、生物催化与仿生催化研究、天然产物全合成研究方面取得系统性研究结果,达到了预期目标。项目发展了具有自主知识产权的高效催化剂,如手性双氮氧-酰胺和胍-酰胺配体和催化剂,用之实现了7类不对称催化新反应,其中之一被有机人名反应专著收录冠名为Roskamp–Feng反应。设计并首次实现的手性胺通过三烯胺机制的不对称Diels?Alder反应,实现了远端手性控制。开展水解酶催化非专一性的研究,扩展了水解酶催化C–C(N)键形成的反应体系。通过发展新型、高效、高选择性的杂芳环C–H键直接官能化反应合成多样化的杂芳环化合物,为构筑基于芳杂环的荧光核心骨架提供了便捷、高效的合成策略。首次完成了吲哚生物碱(+)-perophoramidine、倍半萜Onoseriolide和二倍半萜Bolivianine、树脂糖苷二聚体batatin VI等的全合成,以及毒扁豆碱衍生物、甲酰阿地咪、钩吻碱、愈创木内酯二聚体等的高效合成。围绕新试剂如偕双硅化合物的多样性高效合成、性质和功能的探索也取得显著成果。本项目执行期间共发表SCI论文230篇,其中影响因子大于6的124篇,包括Acc. Chem. Res. 3篇,Chem. Rev. 1篇,Chem. Soc. Rev. 1篇,J. Am. Chem. Soc. 11篇,Angew. Chem. Int. Ed. 24篇,Adv. Funct. Mater. 1篇,Chem. Sci. 6篇,Chem. Commun. 21篇,Org. Lett. 26篇,Chem. Eur. J. 28篇,Green Chem. 2篇。授权中国发明专利18项,参编专著3章节。获国家自然科学奖二等奖1项(2012年)。在国际及双边学术会议作邀请报告20人次;国内学术会议邀请报告11人次。参与承办了国内外学术会议3次;新增中国科学院院士1人,国家杰出青年基金获得者2人,百篇优秀博士论文指导教师2人,国家级教学名师1人,863项目首席专家1人,优秀青年基金获得者2人,教育部新世纪人才计划2人。项目已培养(毕业)硕士研究生53人,博士研究生50人。