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氧化铝载体和氧化钡助剂对钌基氨合成催化剂结构和性能的影响
  • ISSN号:1000-6818
  • 期刊名称:物理化学学报
  • 时间:0
  • 页码:3263-3272
  • 语言:中文
  • 分类:O643.3[理学—物理化学;理学—化学] TQ113.2[化学工程—无机化工]
  • 作者机构:[1]中国科学院兰州化学物理研究所,兰州730000, [2]中国科学院研究生院,北京100049
  • 相关基金:国家杰出青年科学基金(20625308)资助项目
  • 相关项目:均相催化
中文摘要:

采用不同来源γ-Al2O3(市售Al2O3-1,合成Al2O3-2)作为钌基氨合成催化剂载体,利用浸渍法制备了一系列添加不同BaO助剂含量的Ba-Ru/Al2O3催化剂.通过X射线衍射(XRD)、N2-低温物理吸附、X射线荧光光谱(XRF)、透射电镜(TEM)、H2程序升温还原(H2-TPR)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)和X射线光电子能谱(XPS)等方法研究了不同来源的Al2O3以及BaO助剂含量对负载型钌基催化剂的物相结构、织构性质、微观形貌、表面性质和催化剂的氨合成活性等方面的影响.结果表明,载体的物理化学性质对制备的钌基氨合成催化剂的结构以及活性有较大影响.BaO助剂对催化剂的影响主要表现在两个方面:添加量不同导致BaO与γ-Al2O3的作用力不同,从而进一步影响催化体系的比表面积和孔结构性质;BaO助剂会对体系的Ru物种还原性质以及催化剂表面酸碱性质进行调节,适量BaO的加入能够极大提高反应活性,而这种最佳量与载体性质密切相关.

英文摘要:

A series of Ba-Ru/Al2O3 catalysts were prepared by the impregnation method using industrial alumina (Al2O3-1) and synthesized alumina (Al2O3-2) as supports. The catalysts were characterized by X-ray diffraction, N2 adsorption-desorption, X-ray fluorescence spectroscopy, transmission electron microscopy, H2 temperature-programmed reduction, NH3 temperature-programmed desorption, and X-ray photoelectron spectroscopy. The effect of Al2O3 and the BaO promoter on the phase structure, texture properties, morphology, surface properties, and catalytic activity in ammonia synthesis were investigated. The results indicate that the physical and chemical properties of Al2O3 have a strong impact on the structure and activity of the ruthenium catalysts. The BaO promoter has a strong impact on the ruthenium catalyst in two ways: first, the amount of BaO added leads to a difference in the interaction between BaO and γ-Al2O3, which further influences the specific area and the porous structure of the catalysts; second, the addition of BaO influences the reduction process and the surface acidity and alkaline properties of the ruthenium catalysts. A proper amount of BaO promotes the activity and the optimal amount of BaO depends on the properties of the supports.

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期刊信息
  • 《物理化学学报》
  • 中国科技核心期刊
  • 主管单位:中国科学技术协会
  • 主办单位:北京大学化学与分子工程学院承办
  • 主编:刘忠范
  • 地址:北京大学化学楼
  • 邮编:100871
  • 邮箱:whxb@pku.edu.cn
  • 电话:010-62751724
  • 国际标准刊号:ISSN:1000-6818
  • 国内统一刊号:ISSN:11-1892/O6
  • 邮发代号:82-163
  • 获奖情况:
  • 中文核心期刊
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国科学引文索引(扩展库),英国科学文摘数据库,日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),英国英国皇家化学学会文摘,中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:24781