制备均匀稳定稀土掺杂的前驱体溶胶并使其负载在改性氧化铝或离子交换型分子筛表面。制备氮氧化物分解催化剂,表征催化剂的结构及其各组分相互作用机制,评价催化剂对氮氧化物的催化性能和稀土组成对催化性能的影响,探讨催化反应机理,结合对缺陷、电子结构及能量、电性的测试和理论计算,揭示催化剂中各组元间的相互作用与催化活性关系的本质。
制备了一系列钙钛矿和类钙钛矿型复合氧化物型催化剂,探讨了不同AB位掺杂对催化性能的影响。结果表明B位为Fe基钙钛矿和Ni基类钙钛矿催化剂具有较高地催化直接分解NO的活性,A位掺入Ba也有利于表面阳空位的生成,同时也增强了B位金属的氧化还原能力。BaCO3,BaCoO3,BaO相的存在有利于促进NO的存储、转换,加速其分解循环的进行。通过各种表征手段,提出了新的储存直接分解NO反应的机理。在有氧和无氧存在下,LaBaNiO4体系对高浓的NO直接分解表现出较高的催化活性和选择性,N2的生成率可达到90%(接触时间1.2gscm-3,催化剂用量0.5g)。利用溶胶-凝胶法合成了高度有序的SBA-16介孔分子筛,以其为载体研究了不同过渡金属修饰催化剂的催化消除NO性能。研究结果表明负载铜的Cu/SBA-16催化剂在催化选择还原NO中表现出较高的活性,并探索研究了其催化反应机理。利用量子化学计算研究了NO,NO2,N2O在催化剂表面的吸附和分解储存机制,计算结果与实验数据非常吻合,揭示了所研究物种的稳定性及化学反应活性,对反应机理做出了进一步的解释和预测。