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Co/CexTi1-xO2催化剂的制备及其对甲烷部分氧化反应催化性能

ISSN号：1001-8719
期刊名称：《石油学报（石油加工）》
时间：0
分类：TQ032[化学工程] O643[理学—物理化学;理学—化学]
作者机构：[1]江西理工大学冶金与化学工程学院,江西赣州341000, [2]大连理工大学附属高中,辽宁大连116024
相关基金：国家自然科学基金（21067004, 21263005）、江西省教育厅科技基金（GJJ12344）和;江西省青年科学家培养项目（20122BCB23015）

作者：余长林[1], 周晓春[1], 胡久彪[1], 相彬[2], 陈建钗[1], 魏龙福[1]

关键词： CO, CexTi1-x, O2固溶体, 钴, 甲烷部分氧化, 钛酸钴, 载体, Co/CexTi1-x O2 solid solution, cobalt, partial oxidation of methane, cobalt titanate, support

中文摘要：

采用柠檬酸络合法制备了CexTi1-xO2固溶体，以其为载体浸渍硝酸钴溶液制备负载钴催化剂mCo/CexTi1-xO2-T-y。考察了Co负载量（m）、载体中Ce/（Ce＋Ti）摩尔比（x）、载体制备过程中柠檬酸用量（y）以及载体的焙烧温度（T）对该系列催化剂催化甲烷部分氧化（POM）制合成气反应性能的影响。利用X射线粉末衍射（XRD）、H2-程序升温还原（H2 -TPR）、扫描电子显微镜（SEM）和热重（TG）分析手段对mCo/CexTi1-xO2-T-y催化剂进行了表征。结果表明，当负载Co的质量分数为20%、柠檬酸/（Ce＋Ti）的摩尔比为1、载体焙烧温度为700℃时，制备的20Co/Ce0.5Ti0.5O2-700-1催化剂对POM反应表现出优良的催化性能，其主要原因是，载体之间形成的Ce-Ti固溶体能够一定程度上抑制非催化活性相CoTiO3的生成。

英文摘要：

A series of CexTi1-xO2 solid solutions were prepared by citric acid complex method. Then the as-synthesized CexTi1-xO2 solid solutions were used as the supports and Co with different contents were loaded by impregnating method, producing Co supported mCo/CexTi1-xO2-T-y catalysts. The effects of Co content （m）, Ce/（Ce＋Ti） molar ratio in support（x）, the used amount of citric acid（y）, and the calcination temperature （T） on the catalytic performance of mCo/CexTi1-xO2-T-y in partial oxidation of methane （POM） to synthesis gas were investigated. Some techniques, such as X-ray diffraction（XRD）, temperature programmed reduction（TPR） of H2, scanning electron microscopy（SEM） and thermogravimetry analysis （TG） were used to characterize the fresh and reacted catalysts. The results showed that the catalyst（20Co/Ce0.5Ti0.5O2-700-1） with Co loading of 20%, the citric/（Ce＋Ti） molar ratio of 1 and the support calcination temperature of 700℃ exhibited the excellent catalytic performance in POM reaction. The high catalytic performance could be attributed to that the formation of Ce＋Ti solid solution could effectively restrain the generation of non-active component of CoTiO3.

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