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Ni/CeO2-SiO2催化剂的制备、表征及其甲烷部分氧化制合成气性能
  • ISSN号:0253-9837
  • 期刊名称:《催化学报》
  • 时间:0
  • 分类:O6[理学—化学]
  • 作者机构:[1]江西理工大学冶金与化学工程学院,江西赣州341000, [2]天津理工大学化学化工学院,天津300384
  • 相关基金:国家自然科学基金(21067004,21263005,21003095);江西省教育厅科技基金(GJJ12344);江西省青年科学家培养对象计划(20122BCB23015);江西省自然科学基金青年科学基金计划(20133BAB21003).
中文摘要:

以硝酸亚铈(Ce(NO3)3·6H2O)和正硅酸四乙酯(C8H20O4Si)为前驱体,采用溶胶-凝胶法合成了系列具有大比表面积的xCeO2-(1-x)SiO2 (x=0,0.25,0.50,0.75,1)复合氧化物载体,然后浸渍活性组分Ni制得用于甲烷部分氧化制合成气的Ni催化剂.运用N2物理吸附-脱附、X射线粉末衍射、扫描电镜、紫外-可见漫反射光谱、氢程序升温还原、氨程序升温脱附和热重等手段对所得催化剂的组织结构、还原性、表面酸性和积炭行为等进行了表征;同时考察了催化剂的组成、焙烧温度和反应时间等对催化剂在甲烷部分氧化制合成气中催化性能的影响.表征结果表明,该系列Ni/CeO2-SiO2催化剂具有大比表面积,CeO2晶粒较小,NiO的分散性好且易被还原,表面酸性弱,不容易积炭.当Ce/Si摩尔比为1∶1,活性组分Ni的质量分数为10%,焙烧温度为700℃时,所制备的Ni/CeO2-SiO2催化剂表现出较好的稳定性、最高的CH4转化率(~84%)和对产物CO及H2的选择性(>87%).

英文摘要:

Hexahydrated cerium(Ⅲ) nitrate (Ce(NO3)3·6H2O) and tetraethyl orthosilicate (C8H20O4Si) were used as the precursors for the synthesis of a series ofxCeO2-(1-x)SiO2 (x =0,0.25,0.5,0.75,1) composite oxides using a sol-gel process under acidic conditions.The active component,Ni,was loaded on the as-synthesized composite oxides,producing supported Ni catalysts for catalytic partial oxidation of methane to syngas.The properties of the as-synthesized products,such as textural structure,reduction behavior,surface acidity,and carbon deposition,were determined using N2 physical adsorption/desorption,X-ray diffraction,scanning electron microscopy,ultraviolet-visible diffuse reflectance spectroscopy,temperature-programmed reduction by H2,temperature-programmed desorption of NH3,and thermogravimetric analysis.The effects of catalyst composition,calcination temperature,and reaction time on the catalytic performance were investigated.The characterization results showed that these Ni/CeO2-SiO2 catalysts have large surface area,small CeO2 crystals,weak acidity,and low carbon deposition.Highly dispersed NiO is present and is easy to be reduced.The Ni/CeO2-SiO2 catalyst with a Ce/Si molar ratio of 1:1,w(Ni) =10%,and calcined at 700 ℃C exhibited good stability and the highest CH4 conversion (~84%) and CO and H2 selectivity (〉 87%).

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期刊信息
  • 《催化学报》
  • 北大核心期刊(2011版)
  • 主管单位:中国科学院
  • 主办单位:中国化学会 中国科学院大连化学物理研究所
  • 主编:李灿 张涛
  • 地址:大连市沙河口区中山路457号
  • 邮编:116023
  • 邮箱:chxb@dicp.ac.cn
  • 电话:0411-84379240
  • 国际标准刊号:ISSN:0253-9837
  • 国内统一刊号:ISSN:21-1195/O6
  • 邮发代号:8-93
  • 获奖情况:
  • 第三届国家期刊奖提名奖,中国科协精品科技期刊示范项目
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国工程索引,美国剑桥科学文摘,美国科学引文索引(扩展库),日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),英国英国皇家化学学会文摘,中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:19199