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制备条件对Pd/C催化剂活性相PdHx的影响
  • ISSN号:1003-9015
  • 期刊名称:《高校化学工程学报》
  • 时间:0
  • 分类:O643.361[理学—物理化学;理学—化学] TQ426.6[化学工程]
  • 作者机构:[1]浙江工业大学工业催化研究所,浙江杭州310032
  • 相关基金:国家重点基础研究发展计划973计划(2011CB710800).
中文摘要:

PdHx相是Pd/C催化剂中一种重要的活性物种。研究以浸渍一水合肼还原法制备出PdHx含量较高的Pd/C催化剂,通过XRD、XPS和TEM等表征方法研究了还原方式和条件及载体活性炭的预处理条件对催化剂中Pd心含量的影响,以无氢条件下的2,6-二甲基苯酚胺化法合成2,6-二甲基苯胺作为探针反应,验证了PdH含量与催化活性的相关性。结果表明:以2.5%(wt)硝酸预处理的活性炭为载体,水合肼为还原剂,在40℃还原制得的催化剂具有较高的PdH含量,以其为催化剂时原料的转化率和产品的选择性分别高达59.8%和87.3%。说明PdHx是该反应的活性相,其含量与载体预处理时的硝酸浓度密切相关。

英文摘要:

PdHx phase is an important reactive species in the Pd/C catalyst. The Pd/C catalyst with high content of PdHx phase was controllably prepared by the impregnation-hydrazine hydrate reduction method, and the influences of reduction methods, reduction conditions and the pretreatment conditions of the activated carbon on the PdHx content were investigated by XRD, XPS and TEM. By using the amination of 2,6-dimethyl phenol in the absence of hydrogen as a probe reaction, the relationship between PdHx content and catalytic activity was also studied. The results show that the Pd/C catalyst with high amount of PdHx can be obtained by using activated carbon support pretreated with 2.5%(wt) HNO3 and reducing the catalyst with hydrazine hydrate as reductor at 40℃. And over this catalyst the conversion of 2,6-dimethylphenol and the selectivity for 2,6-dimethylaniline are as high as 59.8% and 87.3%, respectively. It shows that the PdHx is the reactive phase of amiation reaction and its content is closely related to the concentration of HNO3 in the pretreatment process.

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期刊信息
  • 《高校化学工程学报》
  • 北大核心期刊(2011版)
  • 主管单位:国家教育部
  • 主办单位:浙江大学
  • 主编:陈纪忠
  • 地址:杭州浙大路38号浙江大学玉泉校区化工系
  • 邮编:310027
  • 邮箱:gxhgxb@zju.edu.cn
  • 电话:0571-87951235
  • 国际标准刊号:ISSN:1003-9015
  • 国内统一刊号:ISSN:33-1141/TQ
  • 邮发代号:
  • 获奖情况:
  • 2000年获浙江省科技期刊编辑学会颁发的“1999-200...,中国期刊方阵“双效”期刊
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国工程索引,美国剑桥科学文摘,日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:14205